尽管单晶二维（2D）材料在未来的创新和应用领域中具有巨大的潜力，但是由于缺乏大面积生产的有效方法，其工业化进程仍受到阻碍。单晶石墨烯是一种代表性的2D材料，在本文中，我们介绍了一种用于规模化生长的单晶石墨烯的通用方法，该方法是通过将定向排列的石墨烯“晶种”“移植”在大面积催化生长基底上实现的。通过诱导石墨烯从晶种阵列的边缘开始进行同质外延生长而没有其他成核过程，我们获得了面积四倍于石墨烯晶种的大面积单晶石墨烯。而且，缺陷修复过程消除了晶种固有的缺陷，保障了单晶石墨烯用于工业化的可靠度和结晶度。
 
Scheme 1. （a）将定向的石墨烯晶种阵列从石墨烯母体多重转移到多晶金属基底过程的示意图。（b）石墨烯不经过成核从种子边缘同质外延生长的示意图。

 
Figure 1. （a）通过微接触印刷法将晶种分步移植到多晶基质的过程示意图。通过增加晶种间距（类似于“水稻秧苗的移植”），石墨烯面积增加到晶种母体面积的四倍。（b）石墨烯母体阵列的光学显微镜（OM）图像显示其直径为10 μm，间距为50 μm。（c）石墨烯母体晶种阵列在第一个晶种移植过程之后的光学显微镜图像。（d）第一个晶种移植过程之后多晶Pt基底的光学显微镜图像。所有标尺条均为200 μm。
 

Figure 2. （a）取决于碳密度和生长时间的生长模式图。（b）该图显示了三种取决于CH₄压力和生长温度的显著生长模式：“成核与增长”，“仅边缘增长”和“仅蚀刻”。蓝色正方形线代表实际实验值。（c）在多晶衬底上的种子生长示意图。（d）种子阵列转移后的基底的电子显微镜图像。（e，f）同质外延生长的整个过程与生长时间的函数关系。（g）生长在整个多晶Pt衬底表面上的均匀单晶石墨烯层。所有标尺条均为200 μm。
 

Figure 3. 缺陷修复过程的详细条件，取决于增长情况甲烷的流速和生长温度。（b-d）石墨烯的形貌和缺陷密度在修复过程中的变化，（顶部：SEM图像，标尺条为30 μm），（底部：拉曼反射信号强度（D峰（1350 cm^-1）强度，标尺条为10 μm）。（e）图（b-d）中数字标记的点的拉曼光谱。
 

Figure 4. （a）在TEM栅格上融合的石墨烯的SEM图像。标尺条为10 μm。（b）无缺陷单晶单层石墨烯的高分辨TEM图像，标尺条为2 nm（c）在（a）中用数字表示的16个不同点上测量的衍射图样。（d）SiO₂/Si基片上的石墨烯的SEM图像和相应的拉曼光谱。（e）2D（2730 cm^-1）和G（1580 cm^-1）谱带的峰强度比。（f）D（1350 cm^-1）和G谱带的峰强度比。（d-e）的标尺条为30 μm。
 

Figure 5.（a）晶种长出的石墨烯的电镜图像。（b）在晶种长出的石墨烯上铺展的h-BN薄片的电镜图像。（c）模式化电极器件结构的h-BN封装。插图显示最终器件结构。（d）图（c）中标记的h-BN封装石墨烯场效应晶体管的薄片电阻与阈值电压关系图。所有标尺条均为20 μm。
 
      本研究于2020年由成均馆大学的 Dongmok Whang和亚洲大学的Jae-Hyun Lee课题组发表于ACS Nano（https://doi.org/10.1021/acsnano.9b08305）
原文：Toward Scalable Growth for Single-Crystal Graphene on Polycrystalline Metal Foil