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清华大学周光敏和成会明课题组--石墨烯支持的单原子催化剂实现MoS2和Mo/Na2S之间的高效可逆转化
      由于相对较高的容量和本质安全性,基于转换型金属硫化物 (MS) 钠离子电池 (SIBs) 负极引起了极大的关注。M/Na2S 在电荷中高度可逆地转化为原始MS,对电化学性能起着至关重要的作用。在这里,以传统的 MoS2 为例,在理论模拟的指导下,选择了氮掺杂石墨烯上的铁单原子催化剂(SAFe@NG),并首先将其用作基材,以促进 MoS2 在放电过程中的反应动力学。在接下来的充电过程中,结合光谱学和显微镜,证明了 SAFe@NG 催化剂能够实现 Mo/Na2S→NaMoS2→MoS2 的高效可逆转化反应。此外,理论模拟表明可逆转换机制显示出良好的形成能垒和反应动力学,其中具有 Fe-N4 配位中心的 SAFe@NG 促进了 Na2S/Mo 的均匀分散以及 Na2S 和 NaMoS2 的分解。因此,SAFe@NG 催化剂可以实现高效的可逆转化反应 MoS2↔NaMoS2↔Mo/Na2S。这项工作为设计具有高效可逆机制的转换型材料提供了新的途径。
 
  
Figure 1. MoS2在石墨烯、NG、SAFe@NG、SACo@NG、SANi@NG 和 SACu@NG 上的 a) 吸附能和 b) DOS。 (a) 中的插图是SAFe@NG上MoS2吸附配置的侧视图。SAFe@NG的 c) TEM图像,d) HAADF图像和EDS映射图像,以及 e) AC-STEM-ADF图像,红色圆圈代表Fe单原子。f) SAFe@NG、Fe箔和FePc的NEXAFS光谱的Fe L-edge。SAFe@NG、Fe箔、FePc和Fe3O4的Fe K-edge g) XANES 光谱和 h) FT-EXAFS 光谱。
 
 
Figure 2. MoS2/SAFe@NG的a) SEM图像和 b) TEM 图像。MoS2/SAFe@NG的 c) HAADF 图像,以及 d)相应EDS映射图像。e) MoS2/SACu@NG的HRTEM图像。(e) 中的插图是 SAED 图案。f,g) MoS2/SAFe@NG的AC-STEM-ADF图像,红色圆圈代表 Fe 单原子。h) SAFe@NG和MoS2/SAFe@NG的N 1s XPS 光谱。i) MoS2、MoS2/G、MoS2/NG和MoS2/SAFe@NG的Mo 3d和S 2p XPS 光谱。(e) 中的插图是MoS2/G和MoS2/SAFe@NG的电荷密度差异。
 

Figure 3. MoS2/SAFe@NG 用于 SIBs 的电化学性能和反应动力学。
 
  
Figure 4. MoS2/SAFe@NG 对 SIBs 的电化学反应机理。
 
  
Figure 5. 充电过程中可逆转换机制的理论模拟。
 
        相关研究成果于2021年由清华大学Guangmin Zhou和Hui-Ming Cheng课题组,以及北航大学Qianfan Zhang课题组,发表在Adv. Mater.(DOI: 10.1002/adma.202007090)上。原文:Efficient Reversible Conversion between MoS2 and Mo/Na2S Enabled by Graphene-Supported Single Atom Catalysts。

转自《石墨烯杂志》公众号


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