全固态锂硫电池（ASSLSB）是具有高能量密度和良好安全性能的后锂离子电池技术的有希望的候选者。然而，硫的内在绝缘性质需要与离子导体和电子导体进行三相接触以进行电化学反应，这会减少活性表面的数量并降低电荷转移效率。在这项工作中，提出了由混合离子/电子导体构成的双相界面，以增强硫的固态电化学反应。通过采用具有混合离子/电子导电性的锂镧钛氧化物/碳（LLTO/C）纳米纤维，与传统的三相界面相比，在硫-LLTO/C双相界面上实现了增强的电荷转移行为。因此，实现了高硫利用率和优异的倍率性能。 并且促进的电荷转移在降低操作温度和提高ASSLSB的实际应用中的硫含量方面显示出巨大的潜力。 由于通过加入LLTO/C纳米纤维抑制了多硫化物的穿梭效应，循环性能也得到了提高。
 
 
图 1.(a)传统三相界面和(b)混合离子/电子导电双相界面处的电荷转移行为图示。
 
  图 2. (a)SEM图像和(b)LLTO/C 纳米纤维的元素映射。(c)单个LLTO/C纳米纤维的TEM图像和 LLTO 纳米晶体的直径分布（c 中的插图）。(d)LLTO/C纳米纤维的HRTEM和SAED图案（插图）。(e)LLTO/S复合材料的SEM图像和(f)相应的硫映射。（g）LLTO/C纳米纤维和LLTO/S复合材料的XRD图谱和（h）TG曲线​​。
 
 
图 3. (a) LLTO/C 纳米纤维的奈奎斯特图，具有用于离子电导率测定的电子阻挡配置（插图）。(b) SS|LLTO/C|SS 配置在步进电位下的计时电流法结果，用于确定电子电导率。(c) LLTO/S ASSLSB 在 0.2 mV/s 时的 CV 曲线。(d) LLTO/S 和 C/S 在 0.1 C 下的恒电流充放电曲线。 (e) LLTO/S 和 C/S 在不同电流速率下的充放电曲线。(f) LLTO/S 和 C/S 在较低温度 (50 °C)下具有较高硫含量(50%)的充放电曲线。(g)LLTO/S和C/SASSSLSB 的循环稳定性。
 
 
图4。静息调查和自放电行为。(a，b)循环后电解质膜和锂金属阳极的数字图像。(c)在1，2-二甲氧基乙烷溶剂中，具有和不具有碳和聚丙烯腈衍生碳的LLTO纳米纤维的PS吸附行为的数字图像。(d，e)静息1、5和10天前后静息期间线性低密度聚乙烯/硫和碳/硫(氟)OCV演化的充放电曲线。
 
  图5。双极ASSLSB，带LLTO/S阴极。(a)OCV为5.8 V的双极电池的可堆叠结构(b)点亮串联连接的发光二极管电路的双极电池的数字图像(插图)。(c)0.1°c时双极和单位ASSLSB的充放电曲线(d)双极ASSLSB的可循环性。
  
       相关科研成果由新加坡国立大学Guangyuan Wesley Zheng等人于2021年发表在Nano Letters（https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.1c04228）上。原文：Mixed Ionically/Electronically Conductive Double-Phase Interface Enhanced Solid-State Charge Transfer for a High-Performance All-Solid-State Li–S Battery。

转自《石墨烯研究》公众号