MXenes是一种二维材料，在各个领域都具有巨大的应用潜力。然而，MXenes在潮湿环境中的降解已成为其实际应用的主要障碍。在这里，我们将深度神经网络和一种主动学习方案相结合，以从头算的精度和较低的成本开发一种用于水性MXene系统的神经网络潜能(NNP)。首次在纳秒时间尺度上系统地研究了超大MXenes水溶液的氧化行为。MXenes的氧化过程清晰地显示在原子水平上。游离的质子和氧化物极大地抑制了后续的氧化反应，导致MXenes的氧化程度随时间呈指数衰减，这与实验测得的MXenes氧化速率一致。重要的是，这一计算研究代表了对超大尺寸MXene水溶液中氧化反应动力学过程的首次探索。这一重大突破为未来开发控制MXenes稳定性的有效保护策略开辟了一条有希望的途径。此外，所开发的NNP在添加了新的数据后，可用于复杂MXene水溶液体系的其他应用。
 
图1. V₂CO₂-H₂O系统的迭代并发主动学习方案概述。
 
图2. 使用(a) 10H₂O、(b) 20H₂O和(c) 30H₂O的V₂CO₂-H2O系统的AlpMD快照。(d)钒氧化物的局部放大。
 
图3. (a) V₂CO₂-H₂O系统中的氧化过程。(b)过渡态结构。(c)相关原子之间键长的变化。(d) DFT和AlpMD计算的氧化过渡态能量的比较。
 
图4. (a)钒氧化物的数量和(b) 1000 H₂O、2000 H₂O和3000 H₂O系统的(V-O)平均距离与模拟时间的比较。(c)水合氢离子在水中的典型配位环境。(d) OA、OB、OC和OD之间的O0和Ox变化。
 
图5. (a)钒氧化物中V原子的位置(深蓝色原子)。(b)两个水分子的氧化钒。(c) (V-O)平均距离和(d)受保护和稳定的钒原子物理吸附水的概率。
 
      相关科研成果由吉林大学物理学院Xing Meng等人于2023年发表在Angewandte Chemie International Edition（DOI:10.1002/anie.202304205）上。原文：Unraveling Oxidation Behaviors of MXenes in Aqueous Systems by Active Learning Potential Molecular Dynamics Simulation。

转自《石墨烯研究》公众号