用化学气相沉积生长方法合成了掺杂水平高达17.39 at.% 的氮掺杂(N-掺杂)石墨烯薄膜。通过选择有机分子作为前体，在300至1000°C的温度范围内生长，实现了广泛的可调氮掺杂水平。前驱体中的苯环显著降低了N-掺杂石墨烯的能量需求。桥头氮和氨基的掺入保证了高氮掺杂水平，并提供了氮掺杂浓度的可调调制。研究了温度对氮含量的影响，区分了石墨和吡啶掺杂类型，考虑到掺杂的稳定性和生长机制，每种掺杂类型都有独特的趋势。具体来说，石墨掺杂的比例可以从40%调节到100%。值得注意的是，吡咯型氮在较低温度下不存在，在高温下几乎可以忽略不计。因此，我们开发了一种氮掺杂石墨烯生长的合成方法，允许对氮掺杂类型进行选择性和优先调整。当电学和化学催化应用需要一定掺杂水平的特定氮掺杂时，这种方法特别有利。
 
 
图1. (a)以DAP为前驱体的N-掺杂石墨烯薄膜在铜箔表面的生长过程示意图(从源分子到作为原子结构的N-掺杂石墨烯薄膜)。(b)转移到二氧化硅基材上的薄膜的光学显微镜图像；(c)用不同的标记和颜色显示具有不同生长机制的薄膜的温度与厚度的关系。
 


图2. (a)在800℃的温度下生长的氮掺杂的石墨烯薄膜的TEM图像。(b)用箭头标记的膜边缘(晶格间距为0.36 nm的边缘)。(c)具有多晶特征的薄膜的SAED图像。(d)碳和氮分布绘图图像和相应的EDX数据。
 
 
图3. (a)在不同温度下生长的N-掺杂石墨烯薄膜的拉曼光谱。(b)在不同温度下生长的N-掺杂石墨烯的I_2D/I_G和I_D/I_G比率的相关性(灰色区域指石墨烯)。(c) (d)在500℃和800℃的温度下生长的薄膜的拉曼映射图像，插图为相应的分布图。
 


图4. (a)在不同温度下生长的N-掺杂石墨烯薄膜的谱；(b)温度与氮掺杂剂浓度的关系。(c)石墨和吡啶含量随温度的变化(蓝色区域指高温情况下的不同生长机制)。(d)在500℃温度下生长的N-掺杂石墨烯薄膜的C1s光谱，(e)在不同温度下合成的N-掺杂石墨烯薄膜的N1s光谱。(f)在1000℃温度下生长的N-掺杂石墨烯薄膜的N1s光谱表明不同的氮掺杂含量。
 
       相关研究成果由韩国成均馆大学高级纳米技术研究所Qingshan Yang等于2024年发表在Diamond & Related Materials (https://doi.org/10.1016/j.diamond.2024.111043 )上。原文：Synthesis of N-doped graphene film with tunable graphitic and pyridinic doping content

转自《石墨烯研究》公众号