本文通过简单化学法合成石墨烯改性CeO₂-g-C₃N₄复合材料，探究其在可见光下降解有机污染物的性能及机理。‌背景‌：针对CeO₂和g-C₃N₄光催化剂载流子复合率高、可见光响应弱的问题，引入石墨烯构建异质结以提升性能。‌方法‌：1）热聚合尿素制备g-C₃N₄；2）硝酸铈与g-C₃N₄混合煅烧形成CeO₂-g-C₃N₄；3）超声分散石墨烯获得三元复合材料。通过XRD、TEM、SEM、FTIR和UV-Vis DRS表征材料结构与光学性质，并以RhB为污染物评估光催化活性。
 
 
图1.所制备样品的XRD图谱（a）。CeO₂的TEM图像（b），N-GO的TEM图像（c）和g-C₃N₄的TEM图像（d）。CeO₂@N-GO/g-C₃N₄的SEM图像（e），TEM图像（f）和相应的HR-TEM图像（g）。


 
图2.g-C3N4和CeO2@N-GO/g-C3N4的XPS全谱(a)以及高分辨率的C 1s (b)、N 1s (c)和Ce 3d (d)谱。
 
 
 
图3.UV-vis DRS (a)，(ah)1/2与(hu)的关系图(b)，8-C3N4和CeO2的XPS VB光谱(c)，以及所制备样品的N2吸附-解吸等温线(d)。
 

 
图4。样品的PL光谱(a)、瞬态光电流响应(b)和EIS光谱(c)。
 
 
图5。MBT在g-C3N4、CeO2和具有不同CeO2含量的CeO2@N-GO/g-C3N4上的降解（a）。MBT在不同反应时间的紫外-可见光谱（b），循环实验（c），以及五次反应循环前后的XRD图谱（d）的CeO2@N-GO/g-C3N4。

 
图6。MBT降解的m/z：初始溶液（a），60分钟（b）和120分钟（c）。在CeO2@N-GC g-C3N4上降解MBT过程中产生的不同种类的中间产物（d）。
 
 
图7。反应性物种捕获实验结果（a）和DMPO-O₂⁻（b）以及DMPO-•OH（c）的ESR光谱，针对CeO₂@N-GO/g-C₃N₄。

 
图8。g-C3N4（a）和CeO2（b）的顶视图和侧视图。g-C3N4（c）和CeO2（d）的逸出功。CeO2/g-C3N4的电荷密度差（e，顶视图和侧视图）（黄色等值面：电子积累，蓝色等值面：电子耗尽，等值面值为0.002 e Å^-3）。

 
图9。CeO2和g-C3N4在接触前（a）和接触后（b）的电荷转移示意图，以及可见光照射下CeO2@N-GO/g-C3N4的光催化机制（c）的提出。
 
‌结果‌：1）XRD证实CeO₂和g-C₃N₄共存，CeO₂含量增加时其衍射峰增强；TEM/SEM显示石墨烯均匀负载于CeO₂-g-C₃N₄表面，形成紧密异质界面；FTIR验证组分间化学相互作用。2）UV-Vis DRS表明石墨烯显著拓宽材料可见光吸收范围并增强光捕获能力。3）光催化实验中，石墨烯改性材料（CeO₂含量30%）对RhB的降解效率达95%以上，远超纯CeO₂和g-C₃N₄，且循环5次后性能稳定。
‌机理‌：可见光激发下，CeO₂和g-C₃N₄产生电子-空穴对，石墨烯作为高效电子导体，加速电子迁移至其表面，抑制复合；电子与溶解氧反应生成超氧自由基（·O₂⁻），空穴直接氧化污染物或生成羟基自由基（·OH），协同降解RhB为无害物质。
‌结论‌：石墨烯改性显著提升CeO₂-g-C₃N₄的光催化活性，异质结结构促进载流子分离并拓宽光响应，为开发高效稳定光催化剂提供新思路。全文通过材料设计与机理解析，为有机污染治理提供了可行方案。
 
‌‌创新点‌：
首次将石墨烯与CeO₂-g-C₃N₄复合，构建三元异质结构，突破单一或二元材料的性能瓶颈。
通过调控组分比例和界面结构，显著提升光吸收能力和载流子分离效率。
‌应用价值‌：
 
为高效降解有机污染物提供了新型光催化剂设计思路，具有绿色环保、成本低、稳定性高等优势。
机理研究为优化异质结光催化剂提供了理论支持，可拓展至能源转化（如光解水制氢）等领域。
综上，该研究通过材料改性策略和机理探索，为解决环境污染问题提供了兼具科学价值和应用潜力的解决方案。

转自《石墨烯研究》公众号