中国科学院福建物质结构研究所王瑞虎课题组--嵌钴碳纳米片改性隔膜对高能量密度锂硫电池中的化学吸附和多硫化物的催化作用

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锂-硫（Li-S）电池被认为是最有前途的下一代储能系统之一。其中硫复合阴极的研究已经取得了相当大的进步，但是以牺牲体积容量为代价的高循环稳定性和放电容量抵消了Y原有的优势。本论文通过在商用聚丙烯隔膜表面上涂覆钴包埋氮掺杂多孔碳纳米片和石墨烯，来提供一种功能性隔膜。涂层不仅通过化学亲和作用抑制多硫化物穿梭效应，而且还起到电催化剂的作用，促进滞留多硫化物的催化转化。具有90 wt%硫的浆叶碳纳米管/硫阴极在0.2 C下提供1103 mAh g^-1的高可逆容量和1062 mAh cm^-3的体积容量，并且单独的碳纳米纤维/硫阴极在78 wt%的高硫含量和10.5 mg cm^-2的硫载量下，能提供高的放电容量为1190 mAh g^-1和体积容量为1136 mAh cm^-3。该材料的电化学性能可与最先进的碳基硫阴极相媲美，甚至优于后者。本论文研究的隔膜将为发展高能量密度的Li-S电池带来巨大前景。

Figure 1. Co-Nx@NPC/G合成示意图

Figure 2. a) GO的TEM图；ImIP/GO的b) TEM图，c) HAADF-STEM图以及相应的元素映射图；Co-Nx@NPC/G的d,e) TEM图，f) HAADF-STEM图以及相应的元素映射图。

Figure 3. Co-Nx@NPC/G的a) XRD图；b) N₂吸附-脱附等温线，插图是相应的孔径分布；c-f) XPS图。

Figure 4. a)添加相同质量的GO和Co-Nx@NPC/G前后的Li₂S₆溶液的照片；b) PP、GO-PP和Co-Nx@NPC/G-PP隔膜的照片；c) PP和Co-Nx@NPC/G-PP隔膜上电解质液滴的表面润湿；d) PP和e) Co-Nx@NPC/G-PP隔膜的SEM图；f) Co-Nx@NPC/G-PP隔膜的横截面SEM图。

Figure 5. a)Co-Nx@NPC/G-PP、GO-PP和PP的倍率性能；b)Co-Nx@NPC/G-PP在不同倍率下的充放电曲线；Co-Nx@NPC/G-PP、GO-PP和PP电池的c) EIS图和d)自放电行为；e) Co-Nx@NPC/G-PP、GO-PP和PP在0.5 C时的循环性能；f) Co-Nx@NPC/G-PP-90在0.2 C时的循环性能；g) Co-Nx@NPC/G-PP-90与文献报道的复合材料的电化学性能比较。

Figure 6. CNF/S阴极的a)SEM图；b) 横截面SEM图及对应的EDS元素映射；c) CNF/S单独阴极在0.1和0.25 C时的循环性能；d)单独电极的面积硫负荷与体积容量的关系。

Figure 7. a) PP、GO-PP和Co-Nx@NPC/G-PP隔膜的聚硫化物渗透测量，显示U型玻璃瓶中多硫化物从左侧向右侧扩散；b) Co-Nx@NPC/G-PP隔膜的电池结构示意图，该隔膜对聚硫化物具有化学吸附和催化作用。
相关研究成果于2019年中国科学院福建物质结构研究所Ruihu Wang课题组，发表在Adv. Energy Mater.（ https://doi.org/10.1002/aenm.201901609）上。原文：Separator Modified by Cobalt-Embedded Carbon Nanosheets Enabling Chemisorption and Catalytic Effects of Polysulfides for High-Energy-Density Lithium-Sulfur Batteries



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