在下一代锂离子电池中，铝被认为是有前途的石墨阳极替代品，但其应用受到同时存在的氧化铝和巨大体积变化的阻碍。在此，证明了氢化诱导的高纯度稳健Al纳米晶体的自组装，并均匀地锚定在石墨烯上。Al和石墨烯之间强的分子相互作用不仅可以在热力学上促进Al在石墨烯上的均匀分布，而且可以有效地减轻体积变化并保持电极的结构完整性。更重要的是，密度泛函理论计算表明，没有氧化可以降低Al基体内Li扩散的能垒，使其低于仅有一个单层氧气覆盖Al基质的1/6。这些独特的结构特征使铝/石墨烯纳米片（Al@GNs）电极能够实现1219 mAh/g的高可逆容量和出色的循环稳定性（在3 A/g下，1000次循环后，容量为766 mAh/g）。此外，包含Al@GNs阳极和LiFePO₄阴极的全电池在0.5 A/g速率下100次循环后表现出优异的的容量保持率（96.4％）。


Figure 1. 示意图：（a）Al@GNs的合成和（b）在高压氢气下不存在石墨烯的Al纳米纤维（NFs）的合成；（C）TEAL和（d）Al在石墨烯上的弛豫原子构型和电荷-密度-差异等值面。



Figure 2. 所制备的Al@GNs的（a）SEM、（b）TEM（插图：HRTEM图像）和（c）STEM图像；（d）Al@GNs的扫描TEM图像和相应碳（C）和铝（Al）的元素映射图像；（e）在氩气下合成的Al@GNs的代表性TEM图像和f）在与Al@GNs相同的条件下合成但不存在石墨烯的铝纳米纤维（插图：单一纳米纤维的放大图像）。


Figure 3. LIBs中Al@GNs电极的电化学性能。（a）Al@GNs电极最初十个循环的循环伏安图，扫描速率为0.1 mV/s；（b）0.5 A/g下，所选循环的恒电流放电-充电曲线；（c）在0.5 A/g下，Al@GNs电极上的循环性能，包括Al@GNs-Ar、Al纳米纤维、Al NPs和Al/GNs用于比较；d）Al@GNs电极的倍率性能，其电位曲线如（e）所示；（f）Al@GNs电极在1.5和3 A/g下的循环性能。


Figure 5. （a）没有和（b）有石墨烯支撑下，Al上的锂吸附能量；（c）与Al（111）表面相比，在干净的Al（111）表面中锂原子的扩散分别具有1/2单层（ML）和1 ML的氧气覆盖率。


Figure 6. Al@GNs@LFP全电池的储能性能：（a）商业LFP和Al@GNs半电池的恒电流放电-充电图；全电池（b）在100和500 mA/g时的恒电流放电-充电曲线；（c）倍率性能（插图：库仑效率）和（d）在500 mA/g下的循环性能（插图：由完整电池供电的蓝色LED灯）。
       相关研究成果于2019年由复旦大学余学斌课题组，发表在Adv. Mater（DOI: 10.1002/adma.201901372）上。原文：Unlocking the Lithium Storage Capacity of Aluminum by Molecular Immobilization and Purification。