北京理工大学材料科学与工程学院Chuan He课题组--锂离子电池高能材料爆燃法快速制备包覆Si纳米颗粒的石墨烯纳米薄片

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将硅颗粒封装在导电层中，已被证明是在循环过程中保持高容量硅的有效途径。在这里，通过硅-聚四氟乙烯(PTFE)高能材料的核-壳结构设计，本文展示了一种大型自上而下的方法，以微米大小的PTFE和Si粒子作为低成本的初始材料，直接获得包覆Si纳米颗粒的石墨烯纳米薄片(GrSiNPs)。在爆燃过程中，PTFE与Si之间放热反应产生的高温高压导致Si核碎裂成纳米颗粒，在此过程中，Si纳米颗粒与石墨烯纳米薄片形成了相应的涂层。在400 mA g⁻¹的电流密度下重复循环6个月，在800次循环后，GrSiNPs表现出1613 mAh g⁻¹的高比容量，平均库仑效率为101±2%。本研究为高性能锂离子电池用核壳结构石墨烯-Si纳米复合材料的大规模生产提供了一条有前景的途径。

Fig. 1. 石墨烯纳米片封装Si纳米颗粒的制备工艺。a，i-ii：PTFE-MPs在乙醇溶液中分散成纳米厚度的PTFE-NPs；iii-iv：PTFE-NPs包覆SiMPs形成PTFE-Si EMs；b，通过PTFE和Si之间的放热反应直接生产GrSiNPs，自由绞合GNs和气态SiF₄。

Figure 2. a，对于PTFE-Si EMs的单个颗粒中F和Si的元素分布的能量色散X射线光谱(EDS)映射。b，GrSiNPs的高分辨率TEM图。c，单个GrSiNPs的高分辨率TEM图。d，在GrSiNPs的石墨烯外壳上观察到的单层、双层和多层石墨烯。e，HAADF-STEM图像以及单个GrSiNP的元素分析。f，f-i和f-ii中石墨烯壳的TEM图分别对应于sph-GrSiNPs和irreg-GrSiNPs。

Fig. 3. 反应物和产物的表征。a，PTFE-Si高能材料和SiMPs的拉曼光谱。b，GrSiNPs的拉曼光谱。GrSiNPs中c，高分辨率c 1s谱和d，高分辨率Si 2p谱。e，反应过程示意图。

Fig. 4. a，i：GrSiNP恒电流循环800次的放电容量；ii：36次循环后GrSiNPs的TEM图；iii：291次循环后GrSiNPs的TEM图；iv：在iii中观察到的叶状纳米结构的TEM图。b，GrSiNPs电极在电位窗口0.01-3.00V，速率为0.1 mVs^-1，前三次循环的CV曲线；c，不同电流密度下的GrSiNPs经过800次循环后的倍率性能。

相关研究成果于2019年由北京理工大学材料科学与工程学院Chuan He课题组，发表在Nano Energy (https://doi.org/10.1016/j.nanoen.2019.104028)上。原文：Ultrafast synthesis of graphene nanosheets encapsulated Si nanoparticles via deflagration of energetic materials for lithium-ion batteries 。



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