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贾恩大学纳米与材料科学中心--化学气相沉积Ni3S2-还原氧化石墨烯杂化物增强电荷储存能力的实验和计算研究
       本文采用简便、重复性好的一步化学气相沉积(CVD)方法,成功地在镍泡沫上合成了虫状Ni3S2和Ni3S2-RGO杂化物。本文证明了Ni3S2和Ni3S2-RGO杂化物可以直接在储能装置的集电器上生长,而不需要使用任何粘合剂,这为该材料的大规模生产提供了前景。本文研究了CVD生长的Ni3S2及其不同浓度RGO杂化物的赝电容储能性能。0.5mg GO的Ni3S2-RGO杂化物在1mA cm-2的电流密度下显示出1.4F cm-2的最大面比电容(在1 Ag-1的电流密度下约为1124 Fg-1)。与纯Ni3S2相比,Ni3S2-RGO具有更高的超级电容性能,主要是由于其具有高的比表面积和导电性。电化学阻抗光谱分析表明,与纯Ni3S2相比,Ni3S2-RGO可增强电荷转移特性。此外,密度泛函理论(DFT)模拟推断,C p轨道和Ni d轨道之间的强杂化导致电化学性能和态密度(DOS)的增强,是提高Ni3S2-RGO杂化物电荷存储性能的关键。

Fig. 1. Ni3S2样品的 (a)低,(b)高倍的FESEM图。Ni3S2/RGO的(c) 高,(d)低倍FESEM图。


Fig. 2. (a) Ni3S2和Ni3S2/RGO样品的XRD图。(b) Ni3S2/RGO样品的拉曼光谱,(c) Ni3S2/RGO样品的XPS图。(d) Ni,(e) S和(f) C的高分辨率XPS谱。


Fig. 3. Ni3S2/RGO (0.5mg GO)样品在6M KOH中以不同扫描速率的的(a)CV曲线和(c)CD曲线,(b)样品在6M KOH中2mVs-1的CV曲线比较,(d)比电容随电流密度的变化,(e)Ni3S2和Ni3S2/RGO的Nyquist 图。


Fig. 4. 沿对称点(左)的Ni3S2带结构,绿线表示Ni3S2的费米能级和晶体结构。蓝色和黄色球体代表镍(Ni)和硫(S)原子(右)。


Fig. 5. (a)Ni3S2 (下图)的表面(111)和Ni3S2 (上图)的RGO+ (111)表面的总密度,不同的费米能级以品红色虚线表示,(b)Ni3S2 (蓝线)的(111)表面和Ni3S2 (绿板)RGO+ (111)表面的量子电容(QC)随电极电位的变化。


Fig. 6. Ni3S2 (111) + RGO表面中Ni3S2 (111),Ni3S2 (111) + RGO和C原子的部分Ni原子的态密度。 
      相关研究成果于2019年由贾恩大学纳米与材料科学中心Chandra Sekhar Rout课题组,发表在Applied Surface Science (https://doi.org/10.1016/j.apsusc.2019.143789 )上。原文:An experimental and computational study of enhanced charge storage capacity of chemical vapor deposited Ni3S2-reduced graphene oxide hybrids

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