作为用于便携式设备和汽车的替代能源系统之一,直接甲酸燃料电池(DFAFCs)已得到广泛关注并迅速发展。然而,电能需要活性和选择性金属纳米催化剂来达到最高的电化学活性。在这里,我们提出了装饰在功能化石墨烯(fG)上纳米立方形状的钯纳米颗粒(PdNPs),其中表面改性是通过无表面活性剂的方法获得的。XRD和HRTEM结果表明,主要被(100)包围的11 nm和高分散的Pd纳米立方(PdNCs)成功地沉积在官能化石墨烯(PdNCs/fG)上,并作为电催化剂用于甲酸的增强氧化。与商用Pd/C催化剂相比,我们的PdNCs/fG催化剂对甲酸氧化表现出显着的质量活性(494.50 A/g,超过100倍),未改性的石墨烯或还原氧化石墨烯上PdNPs(PdNPs/rGO)的活性超过20倍)。此外,我们的催化剂表现出更好的稳定性和更高的抗CO性能。PdNCs/fG催化剂对甲酸氧化至20.37 A/m2也具有优异的比活性。该研究证明了{100}面对PdNCs的高选择性位点的协同作用,以及从改性石墨烯到Pd金属催化剂的支持在燃料电池应用中开发电催化剂的巨大潜力。
Figure 1.合成fG和fG上Pd NCs的示意图。
Figure 2. 云母片上rGO(a)和fG(b)的AFM图和平均厚度。
Figure 3. PdNCs/fG(a)和PdNPs/fG(b)的尺寸分布直方图和TEM图像;PdNCs/fG(c)和PdNPs/fG(d)具有晶格(上插图)和FFT模式(下插图)的HR-TEM图。
Figure 4. 在N2气氛下,0.5 M H2SO4中记录的循环伏安图,扫描速率为50 mV/s。
Figure 5. 在N2气氛下,在2.0 M HCOOH和0.5 M H2SO4的混合物中,沿反应1000秒记录的计时安培曲线。
Figure 6. 在氮气气氛下,0.5 M H2SO4和2.0 M HCOOH混合物中记录的循环伏安图,扫描速率为50 mV/s。
相关研究成果于2019年由卡塞萨特大学Patraporn Luksirikul课题组,发表在Applied Surface Science(2019, 471, 176–184)上。原文:Electrooxidation of formic acid enhanced by surfactant-free palladium nanocubes on surface modified graphene catalyst。
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