在这项工作中，我们报告了使用串联堆叠的微生物燃料电池（MFCs）-氨电解电池（AEC）耦合系统与Mo₂C/N掺杂石墨烯（Mo₂C/N-rGO）纳米复合材料作为析氢反应（HER）催化剂，从富氨废水中制氢的方法。在连续平行流动模式下，研究了Mo₂C/N-rGO纳米复合材料对HER的电催化活性，同时生物电和产氢性能以及该耦合系统的垃圾渗滤液处理。结果表明，当串联葡萄糖和铵盐混合物时，四个串联的空气阴极MFCs的最高功率密度为536 mW m^-2，同时通过向AEC单元持续提供生物电来实现氢气产生速率约为59 mL g^-1_Mo2C/N-rGO h^-1。当基材转移到实际的垃圾渗滤液（稀释比为1:4）时，串联堆叠的MFCs大约只能获得143 mW m^-2的最大输出功率，但是它仍然实现了71％的NH₄⁺-N去除效率和约42 mL g^-1_Mo2C/N-rGO h^-1的氢气产生率。该MFCs-AEC耦合生物电化学系统强调了其从真实垃圾填埋场渗滤液中产生氢气的潜力，同时无需外部电力即可同时消耗化学需氧量和去除氨氮，从而实现了富氨废水的资源和能源再利用。
 
Figure 1. Mo₂C/N-rGO纳米复合材料的合成过程
 

Figure 2. 堆叠式MFCs-AEC耦合系统的配置（MFCs是具有并行流动模式液压路径的串联连接）；橙色和蓝色虚线框代表AEC单元和空气阴极MFC的结构。
 

Figure 3. （a）N-rGO的SEM图像；（b-d）Mo₂C/N-rGO纳米复合材料的SEM、TEM图像和XRD图谱；（a）和（c）中的插图是对应的HRTEM图像；（b）中的是放大的SEM图像；（e）和（f）Mo₂C/N-rGO纳米复合材料的高分辨率N 1s和Mo 3d区域的XPS光谱，（e）的插图显示了N掺杂的结构。
 

Figure 4. 不同的负载型Mo₂C纳米复合材料在1.0 M KOH中的电催化HER活性：（a）10 mV/s的电压扫描速率记录的LSV；（b）Tafel图；（c）对HER，400 mV下记录的EIS奈奎斯特曲线和对应的等效电路图。
 
  
Figure 5. （a-e）单个MFC单元和堆叠MFCs的极化和功率密度曲线分别作为电流密度的函数；（f）串联堆叠的MFCs以1000 U的外部电阻输出的电压。
 

Figure 6. （a）堆叠式MFCs-AEC耦合系统中AEC的外加电压、阳极和阴极电势；（b）堆叠式MFCs-AEC耦合系统中的气体累积量和生产率；（c）AEC单元的阴极电流效率和能力消耗。
 

Figure 7. （a）实际稀释率1:9、1:4和1:2的实际垃圾填埋场渗滤液进料的MFC 1的电压输出；（b-e）MFC 1以及串联堆叠的MFC的极化和功率密度曲线；（f）用1:4稀释垃圾填埋场渗滤液给串联MFCs堆提供1000 U的外部电阻输出的电压；（g）堆叠式MFCs-AEC耦合系统的MFCs输出电压，AEC施加的电压和电流五个周期的长期运行曲线。
 
       相关研究成果于2019年由大连理工大学Guoquan Zhang课题组，发表在Electrochimica Acta（https://doi.org/10.1016/j.electacta.2019.01.055）上。原文：Hydrogen production from microbial fuel cells-ammonia electrolysis cell coupled system fed with landfill leachate using Mo₂C/N-doped graphene nanocomposite as HER catalyst。