界面电荷转移对石墨烯基电子器件的性能起着至关重要的作用。然而，单独控制石墨烯/SiO₂体系中的电荷转移过程仍然具有挑战性。在此，我们通过记录在原位加热条件下，由于部分去除界面的冰状水层而引起的表面电势变化，研究了被截留的界面冰状水层对石墨烯与SiO₂/Si衬底之间电荷转移的影响。扫描开尔文探针显微镜表面电势图谱显示，随着电子密度从石墨烯转移到冰状水层，石墨烯被冰状水层的电子修饰，导致石墨烯空穴掺杂，石墨烯场效应晶体管电输运测量也证实了这一点。此外，密度泛函计算也为深入了解类冰水层对石墨烯的电子贡献和电荷转移机制提供了依据。这项研究将提高我们处理石墨烯电子特性的能力，使其应用更为广泛，如湿度传感。 
 
Fig. 1 在石墨烯和SiO₂/Si基板之间的界面冰状水层。(a)界面水层形成示意图。(b)和(c)常温条件下沉积在SiO₂/Si基板上的石墨烯薄片的AFM图。(d) b和c中分别以红虚线标示的高度线轮廓。
 
 
Fig. 2 研究界面冰状水层对石墨烯形貌和表面电位的影响。(a-d) SiO2/Si衬底上石墨烯的原位AFM高度图像，记录为室温至100℃。80℃时TC-SKPM记录的表面电位的(e)放大AFM高度图和(f)相应的地表电位空间图。分别沿着e和f中标记的黄色虚线和红色虚线测量的(g)高度线轮廓线和(h) VCPD线轮廓线。
 
 
Fig. 3 不同温度下石墨烯场效应晶体管输运测量。(a)制备的石墨烯场效应晶体管器件的光学图像。(b)单层和双层石墨烯的拉曼表征。(c-e)源极-漏极电流(I)作为在不同温度下测量的SiO₂/Si衬底、悬浮单层石墨烯器件负载单层石墨烯和双层石墨烯的背栅电压的函数。
 
 
Fig. 4 DFT研究了界面冰状水层对石墨烯能带结构的影响。(a)单层石墨烯与SiO₂基板直接接触的模型体系(1L_0WL)；(b)和(c)单层石墨烯通过单个冰状水层(1L_1WL)和双层冰状水层(1L_2WL)与SiO₂衬底解耦；(d)双层石墨烯通过单个冰状水层(2L_1WL)与SiO₂衬底解耦。(e-h)分别为1L_0WL、1L_1WL、1L_0WL和2L_1WL体系的能带结构。
 
 
Fig. 5 O:H-O键协同弛豫。(a) O:H-O键中的共价键电势V_C，H键电势V_H和键对与非键对V_OO之间的排斥电势。(b)过量的负电荷增加了O非键对对质子的吸引力，缩短O:H键：而O:H键由于V_OO而延长。
 
      相关研究成果于2019年由山东大学化学与化工学院Mingdong Dong课题组，发表在Nanoscale (DOI: 10.1039/c9nr05832j)上。原文:Interfacial icelike water local doping of graphene