石墨烯畴在拼接过程中不可避免地会形成石墨烯晶界，从而降低石墨烯薄膜的质量。在此，我们开发了一种利用钼衬底上的固化铜箔来生长大面积单晶石墨烯薄膜的新策略。在H₂气氛下以高于Cu熔点的温度退火后，Cu箔重新凝固为准原子光滑的Cu膜，再结晶形成单晶铜(111)膜并贴在Mo箔表面。在重新固化的Cu(111)表面上，通过无缝缝合99%以上超高取向单晶石墨烯域(约500 μm)，获得了2英寸以上的单晶石墨烯薄膜，它的平均薄层电阻低至315Ω sq^-1，光透射率高达97.6%。此外，单晶石墨烯薄膜的场效应迁移率高达11500 cm² V⁻¹ s⁻¹，显著高于多晶石墨烯薄膜(约4260 cm² V⁻¹ s⁻¹)。该方法易于规模化，可实现大面积、高质量、单晶性质的石墨烯薄膜，从而以较低的成本实现各种工业级应用。 
 
Fig. 1 单晶石墨烯薄膜生长过程示意图。
 
 
Fig. 2 1085℃退火后在Mo基体上再结晶铜膜的(a)照片，(b) SEM图和(c) AFM图。(d) 1085℃退火后SiO₂基板上Cu球的照片。(e,f)多晶Cu箔在1070℃退火后的SEM和AFM图。
 
 
Fig. 3 (a)单晶石墨烯薄膜HRTEM图。(b)从单晶石墨烯薄膜的随机区域中保存的图形。(c)沿b图中线的衍射点强度。(d)来自10个随机位置的拉曼光谱和(e,f)单晶石墨烯膜的D/G和2D/G峰强度比的拉曼映射图。
 
 
Fig. 4 2 sccm CH₄在不同持续时间下单晶石墨烯生长的SEM图：(a) 3 min, (b) 5 min和(c) 7 min。(d)来自10个随机位置的拉曼光谱和(e,f)缝合的单晶石墨烯薄膜的D/G和2D/G峰值强度比的拉曼映射图像。
 
 
Fig. 5 H₂蚀刻后的单晶石墨烯薄膜的D/G和2D/G峰值强度比的(a)光学图像和(b,c)对应的拉曼映射图像。两个六边形石墨烯区域的(d-f)相称拼接和(g-i)不相称拼接的光学图像。
 
 
Fig. 6 (a)单晶石墨烯薄膜的透光率。(b)先前和我们的工作中报道的多晶和单晶石墨烯薄膜的薄层电阻比较。(c)单晶石墨烯薄膜载流子迁移率测量结果。
 
      相关研究成果于2019年由中国科学院上海硅酸盐研究所Fuqiang Huang课题组，发表在J. Mater. Chem. A (DOI: 10.1039/c9ta05483a ) 上。原文：Rapid growth of large-area single-crystal graphene film by seamless stitching using resolidified copper foil on a molybdenum substrate