发展有效的二氧化碳还原（CRR）电催化剂是迫切需要的，但影响其催化活性的因素也应该被研究。这里，使用石墨相氮化碳（g-C3N4）调控界面电子转移，以改善其CRR催化性能。全面介绍了一系列g-C3N4/石墨烯（杂原子掺杂：C3N4/XG，XG = BG，NG，OG，PG，G）复合物的CRR性质，并通过计算方法来进一步评估。在不同的掺杂情况时，可变吸附能和电子结构被一一探究讨论，表明更多界面电子转移促使了更高的催化活性。C3N4/XG复合物在-0.28 V vs. RHE电位下显示出最优的CRR活性。该电位低于先前报道的金属CRR电催化剂，表明C3N4/XG用于二氧化碳还原的可行性，以及电子转移调制来提高CRR催化活性的适用性。

Figure 1. （a）不同杂化催化剂用于CO2还原生成CH4过程的自由能图，（b-d）碳键合中间产物（分别是*COOH, *CO, *CHO）的最优几何结构以及电子转移过程。

Figure 2. C3N4/NG不同位点上CO2还原生成CH4的自由能图，插图显示了C3N4/NG的C1,C2,N位点。

Figure 3. *CHO，（b）*CO，（c）*H结合自由能与*COOH结合自由能的线性比例关系。

Figure 4. CRR重要步骤（黑实线）和HER两个重要步骤（红实线）的极限电压与*COOH结合自由能的函数关系。

Figure 5.（a）电子转移与*COOH结合自由能的关系，（b）C3N4/G 和（c）C3N4/NG中的界面电子转移情况。

该研究工作由澳大利亚阿德莱德大学乔世璋课题组于2019年发表在Small期刊上。原文：Impact of Interfacial Electron Transfer on Electrochemical CO2 Reduction on Graphitic Carbon Nitride/Doped Graphene（DOI: 10.1002/smll.201804224）