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丹麦技术大学JingdongZhang课题组--用于亚硫酸盐/O2生物燃料电池的基于石墨烯功能化碳纸的亚硫酸盐氧化酶三维生物阳极

我们开发出一种适合固定human亚硫酸盐氧化酶(hSO)的三维电极,这种酶通过直接电子传递催化亚硫酸盐的电化学氧化。电极通过在预先修饰了氧化石墨烯的碳纸上滴涂石墨烯-聚乙烯亚胺(G-P)复合物修饰而成。带负电荷的hSO可以以一种适合直接电子传递的方位,静电吸附在涂有氧化石墨烯的碳纸电极(CPG)的带正电荷的复合物上(G-P)。需要注意的是,对CPG电极上的G-P进行进一步的电化学氧化,可以导致电流密度增长9倍,达到24.4±0.3 μA cm2,是已报道的基于直接电子传递的hSO电极的最高值。电子传递速率提升在直接酶电流的提高中起主要作用,因为提升了hSO酶和电极之间的电接触。优化过后的hSO生物电极相比于已报道的hSO生物电极有明显的催化速率(kcat: 25.6±0.3 s1)和效率(kcat/Km: 0.231 ± 0.003 s1 μM1 )hSO生物阳极和商用的铂生物阴极用于构建使用流动燃料的亚硫酸盐/ O2酶生物燃料电池(EBFC)。优化的EBFC30℃时开路电压0.64±0.01 V,最大功率密度61±6 μWcm2 (122±12 mWm3),超过目前报道的值6倍多。

 

Scheme 1. 三步在CPG电极上准备G-P/R/hSO的示意图

 Figure 1. 扫面电镜图(aCPG电极(bCPG/G-PcCPG/G-P/Rd)在CPG电极上的G-P/R/hSO

 
Figure 2. XPS光谱(aCPGbCPG/G-PcCPG/G-P/Rd)各种电极的拉曼图谱

a -c部分的黑色点曲线是实验数据。


Figure 3. aEIS bCPG, G-P, G-P/R, 和 G-P/R/hSO四种电极在100 mVs-1100 mm 无氧的氯化钾和5 mm铁氰化钾溶液中的CV曲线。

 

    相关研究成果于2019年由丹麦技术大学的Jingdong Zhang课题组发表在ACS CATALYSIS2019, 9, 7, 6543-6554)原文:Three-Dimensional Sulfite Oxidase Bioanodes Based on Graphene Functionalized Carbon Paper for Sulfite/O2 Biofuel Cells

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