尽管电化学还原CO2技术是将大气中CO2转化成附加值高的化学品的最有前景方法之一，但实现高效的二氧化碳转化性能仍然需要克服很多困难。这里，首次报告了三维铁卟啉基-石墨烯水凝胶（FePGH）作为稳定的电催化剂用于高效还原二氧化碳（CO2）为一氧化碳（CO）。该还原过程是在含有FePGH的水系介质中进行，其具有高度多孔和导电的3D石墨烯结构，于是在极低的过电位下（280 mV），产CO的法拉第效率达96.2％，此外FePGH还显示出很好的催化耐久性，20小时电解后产CO的法拉第效率仍保持为96.4％，远高于其他报道的电催化剂性能。这种构建3D石墨烯基水凝胶电催化剂的方法为其他类型分子电催化剂的发展提供了新途径。

Figure 1.所用材料的分子结构，以及合成三维多孔FePGH的示意图。   
 

             Figure 2. （a）LGH和（e）FePGH的SEM图，（b-c）LGH在不同放大倍数下的明场TEM图，（f-g）FePGH在不同放大倍数下的明场TEM图，（d）LGH和（h）FePGH的HAADF-STEM图。 

Figure 3. （a）LGH, FeTMAP 和FePGH的紫外可见吸收光谱，（b）LGH 和FePGH的Raman谱， LGH 和FePGH的XPS谱，（c）N 1s区域，（d）Fe 2p区域。

Figure 4.（a）所制备FePGH/RVC电极的光学照片，（b）不同电极在不同施加电压下的总电流比较，（c）产CO法拉第效率和CO局部电流密度，（d）在不同施加电压下产H2和CO的质量电流密度，（e）FePGH-H在不同施加电压下的周转频率，（f）长期的CO2还原电解稳定性测试。

该研究工作由澳大利亚创新材料研究所Gordon G. Wallace联合David L. Officer课题组于2019年发表在Energy Environ. Sci.期刊上。原文：Energy efficient electrochemical reduction of CO2 to CO using a three-dimensional porphyrin/graphene hydrogel（DOI: 10.1039/c8ee03403f）