孔隙工程学已被认为是一种动力方法,可制备具有高效电催化性能的碳基催化剂,用于氧还原反应。本文报道了一种界面自组装工程,用于在石墨烯纳米片上生长具有球形或圆柱形孔的介孔氮掺杂碳。以Pluronic嵌段共聚物为模板的二维多孔纳米复合材料具有类似的N掺杂,含量约为2.6 wt%,平均孔径直径约为8 nm,比表面积约为420 m
2 g
-1。由于连续圆柱通道提供的更快的面内离子扩散,在0.1 m KOH中,具有圆柱孔的多孔碳纳米片表现出优异的氧还原反应(ORR)电催化性能,其半波-电位(E
1/2)为+0.74 V,限流密度(J
L)为4.8 mA cm
−2,可与商用Pt/C催化剂相媲美。本研究揭示了孔结构对二维碳材料ORR催化性能的影响,为制备具有可调整孔结构的高性能电催化剂多孔材料提供了思路。
Figure 1通过Pluronic嵌段共聚物在溶液中的界面自组装,制备具有球形或圆柱形孔的mNC-rGO纳米片的示意图。
Figure 2 a) mNC-rGO-S和b) mNC-rGO-C的TEM图。c) mNC-rGO-S和d) mNC-rGO-c的AFM高度图。
Figure 3 mNC-rGO-S和mNC-rGO-C的结构特征。a)氮吸附/脱附等温线;b)孔径分布曲线;c)拉曼光谱;d) XPS测量光谱;e) mNC-rGO-S和f) mNC-rGO-C的高分辨率N 1s光谱。
Figure 4 a)扫描速率为100 mV S
−1时,在饱和N
2或O
2的KOH溶液中,mNC-rGO-C和mNC-rGO-S的CV曲线。b)扫描速率为10 mV S
−1,转速为1600 rpm的mNC-rGO-C、mNC-rGO-S和商用Pt/C催化剂的RDE图。c) mNC-rGO-S、mNC-rGO-c和Pt/ c催化剂的Tafel图。d) mNC-rGO-S和mNC-rGO-C的电子转移(左)和H
2O
2产率(右)。e) mNC/rGO-S和mNC/rGO-C的EIS光谱,记录的频率范围为0.01 Hz到100 kHz。f) mNC-rGO-S、mNC-rGO-C和Pt/C在0.40 V转速(1600 rpm)下的耐久性比较。
Figure 5 a) mNC-rGO-S和b) mNC-rGO-C中孔隙结构对质量传输影响的示意图。
相关研究结果于2019年由上海交通大学 Yiyong Mai课题组,发表在Adv. Mater. Interfaces (
https://doi.org/10.1002/admi.201901476)上。原文:Pore Engineering of 2D Mesoporous Nitrogen-Doped Carbon on Graphene through Block Copolymer Self-Assembly