碳的化学多功能性赋予有机化合物多种多样的性质,而磁性仍然是最理想但难以捉摸的一种。多环芳族烃(也称为纳米石墨烯),其电子结构由边缘和π-电子网络拓扑结构决定,这使得他们可以用模型系统来设计包括磁性在内的非常规属性。1972年,Erich Clar设想了一种蝴蝶结状的纳米石墨烯C
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18,其中π-电子网络中的拓扑结构受挫使得无法得到有配对电子的Kekulé结构,从而将系统驱动到磁性非平凡的基态。在这里,我们报告了一种标志性纳米石墨烯(称为Clar高脚杯)的实验实现和深入表征。扫描隧道显微镜和自旋激发光谱法研究了金表面上的单个分子,发现其具有23 meV的强大反铁磁序,超过了室温下最低能量耗散的Landauer极限。通过原子操纵,我们实现了具有淬灭自旋的分子中磁性基态的转换。我们的结果提供了迄今为止尚未实现的一类纳米石墨烯中碳磁性的直接证据,并证明了一个能长期预测的范式,其中拓扑挫折带来了非常规的磁性,这对室温下碳基自旋电子学带来了新希望。
Fig. 1: Clar高脚杯的合成与结构表征。
Fig. 2: Clar高脚杯的电子和磁性特征。
Fig. 3: 熔融二聚体中的自旋解耦。
Fig. 4: 自旋淬灭和1'和2H-1中磁性基态的切换。
相关研究成果于2019年由德国德累斯顿工业大学冯新亮课题组,发表在Nature Nanotechnology(https://doi.org/10.1038/s41565-019-0577-9)上。原文:Topological frustration induces unconventional magnetism in a nanographene