这里,通过测量氧化钴(Co3O4)薄纳米片上单层石墨烯的电化学性能,研究了石墨烯的吸收特性(从相邻材料中)。在此组件中,电化学反应期间单层石墨烯充当界面层,可抑制实际电活性物质与电解质的直接接触。结果表明,虽然石墨烯是电化学惰性的,但当它放置在Co3O4纳米片上时,也能够催化氧析出反应(OER)。该石墨烯覆盖的Co3O4模型体系显示出与Co3O4相似的电化学性能,表明金属氧化物的电化学性质可以完全转移到石墨烯。基于密度泛函理论(DFT)计算,可以知道石墨烯与Co3O4之间的电荷转移是石墨烯由惰性转变为活性物质的关键因素。
Figure 1. (a)G/Co3O4的光学照片,Co3O4纳米片视为暗点分布在整个基底上,石墨烯转移至基底顶部,其中虚线分割了石墨烯覆盖与未覆盖两部分,插图是几何结构示意图,(b)电化学池中工作电极的层组装示意图。
Figure 2. (a)G/Co3O4 (红线), Co3O4 (黑线),石墨烯 (蓝线) 和bi-G/Co3O4工作电极在0.1 M KOH水溶液中的线性扫描伏安(LSV)曲线(扫速为5 mV s-1),可以看出G/Co3O4与Co3O4呈现出相似的OER活性,插图是相应的放大图,(b)G/Co3O4的电荷分布计算顶视图和侧视图。
Figure 3.(a)G/Co3O4在不同电位下的自由能图(对于OER),(b)石墨烯在不同电荷水平,OER几分步以及相应OER过电位的自由能,(c)石墨烯在不同电位下的自由能图(对于OER),(d)对于G/Co3O4和带电荷的石墨烯,过电位与吸附自由能差值(OH* 和 OOH*之间)的OER火山图。
该研究工作由美国莱斯大学Pulickel M. Ajayan课题组于2019年发表在Carbon期刊上。原文:Graphene as an electrochemical transfer layer(Carbon 141 (2019) 266e273)