水的冻结现象无处不在，并影响着气候，化学工业，低温生物学和材料科学等各个领域。冰的成核是水冻结过程中的关键步骤，近一个世纪以来，人们一直认为临界冰核的形成是这一成核步骤的必要条件。但是，由于这种冰核转瞬即逝和其纳米性质，因此没有直接的实验证据可以证明这种冰核的存在。在这里，我们报道了在具有可控尺寸的氧化石墨烯纳米片水滴中冰成核现象，并显示只有在一定的尺寸以上才能对冰的成核有显著的影响，该尺寸随液滴的过冷程度而变化。根据实验数据和理论计算推断，氧化石墨烯的临界尺寸反映了临界冰核的大小，在足够大的氧化石墨烯的情况下，临界冰核位于其表面，并产生与经典成核理论一致的成冰行为。相反地，若氧化石墨烯的尺寸小于临界冰核尺寸时，钉扎在氧化石墨烯的外围会使冰核随着其生长而变形。这为成核作用提供了更高的自由能垒，并抑制了氧化石墨烯的促进作用。这些结果提供了关于临界冰核的存在和与温度有关的尺寸的实验信息，而这些以前仅在理论上和通过模拟进行了探索。由于将临界前核固定在纳米颗粒边缘上并不是石墨烯氧化物上的冰核所特有的，因此我们希望该方法可以扩展到探测其他成核过程中的临界核。
 
Fig. 1 尺寸可控的GOs。

 
Fig. 2 不同大小和氧化度的GOs的冰核活性。
 
 
Fig. 3 纳米片冰成核活性的转变。
 
 
Fig. 4 GO纳米片上冰核化自由能垒的突变。 
     相关研究成果于2019年由中国科学院化学研究所王健君课题组，发表在Nature (https://doi.org/10.1038/s41586-019-1827-6)上。原文：Probing the critical nucleus size for ice formation with graphene oxide nanosheets