本文报道了一种三维(3D)随机双连续微米孔石墨烯泡沫(3DMPGF),它被开发为锂硫电池硫正极的轻质无粘结剂集电器。3D-MPGF是通过一种简便的方法合成的,该工艺最初通过金属盐的还原和石墨烯的化学气相沉积(CVD)生长来结合多孔材料的合成。3D-MPGF呈现出微米级多孔结构,具有相互连接的管状孔和非管状孔,尺寸从数百纳米到几微米。通过调整CVD时间,可以将石墨烯壁的厚度从几个原子层调整到十个层。拉曼结果证明3D-MPGF具有高结晶度。3D-MPGF归因于低密度和高质量,可以用作有前途的轻质无粘结剂集电器。装载有2.5 mg cm
-2S的3D-MPGF表现出844 mAh/g的超高初始容量,并且在0.1C(167 mA/g)下,经过50次循环后保持在400 mAh/g。随着S负载的增加,电极呈现出更高的面容量。当S的负载为13 mg cm
-2时,在0.1C下50次循环后,3D-MPGF/S的面积容量达到5.9 mAh cm
-2。3D微米多孔石墨烯泡沫的使用证明了质量容量密度显著提高,这不仅可以用于电池,而且可以用于其他储能设备。
Figure 1. 由金属盐前体合成微米孔石墨烯泡沫的示意图
Figure 2. SEM:(a)用石墨烯涂覆的微米孔Ni泡沫模板和(b)蚀刻掉带有指示管状孔的多孔Ni模板之后;微米级多孔石墨烯泡沫的(c)HR-TEM显微照片和(d)SAED
Figure 3. 1000℃下,合成5分钟和15分钟的微米孔石墨烯泡沫的(a,b)TEM图像;(c,d)HR-TEM显微照片
Figure 4. (a)具有2.5 mg cm
-2 S的3D-MPGF-S电极的SEM图像;(b-d)碳和硫的EDS图,以及覆盖图;(e)7 mg cm
-2 S和(f)13 mg cm
-2 S的3D-MPGF-S电极的SEM图
Figure 5. (a)具有不同硫载量的3D-MPGF-S电极的恒电流充放电曲线;(b)不同硫含量的3DMPGF-S电极的初始放电曲线的Q
H、Q
L和Q
L与Q
H之比;(c)在0.1C(167 mA/g)下具有不同硫负载的3D-MPGF-S电极的循环性能;(d)奈奎斯特图
Figure 6. (a)根据电极的总重量计算的比容量;(b)将3D-MPGF/S电极与涂覆在不同硫含量(70-90 wt%)和硫负载(0-15 mg cm
-2)的Al CC上的炭黑-S复合材料的理论比容量进行比较;(c)不同硫负载的3D-MPGF-S电极的面容量
相关研究成果于2019年由格罗宁根大学Yutao Pei课题组,发表在Carbon(2019, 144, 713-723)上。原文:Three-dimensional micron-porous graphene foams for lightweight current collectors of lithium-sulfur batteries。