可充电锂(Li)金属电池极有可能革新当前的储能技术。然而，锂枝晶的不可控生长阻碍了锂负极在高能安全电池中的应用。关于锂负极的研究很多，但对锂金属的电晶化特性及其机理的研究却很少。在此，在自组装还原氧化石墨烯(rGO)上实现了平面Li层的引导生长，而不是形成随机的Li枝晶。采用原位光学观测的方法对该平面Li层的形态演变进行了监测。并通过分子动力学模拟揭示了电沉积/剥离过程中的潜在机理。结合实验和仿真结果表明，当Li原子沉积在rGO上时，由于Li与rGO衬底具有良好的平面晶格匹配，使得Li原子的每一层都沿着Li晶体的(110)晶面生长，从而形成了平面Li沉积。由于这种特殊的形貌特征，具有高度柔性的锂硫(Li-S)全电池，以rGO引导的平面Li层作为负极，表现出稳定的循环性能及高的比能量和功率密度。本工作丰富了对无枝晶Li电晶化的基础认识，并为实际应用提供了指导。

Figure 1. Li沉积在rGO衬底上。a) Li在rGO衬底上的生长过程示意图。b,d,f）rGO衬底，rGO衬底上1 mAh cm ^-2的Li沉积物和rGO基板上5 mAh cm ^-2的Li沉积物的俯视SEM图。c,e,g）rGO衬底，rGO衬底上的1 mAh cm ^-2的Li沉积物和rGO衬底上的5 mAh cm ^-2的Li沉积物的SEM截面图。h)标准Li，Cu箔上Li和rGO衬底上Li的XRD图谱。i) (110)平面的标准投影图。j)在rGO衬底上获得的Li的取向表征。
 
 Figure 2. 原位光学观察锂电沉积在rGO衬底和裸露的铜箔上。a,b)沉积在rGO衬底和容量为6 mAh cm ^-2的裸铜箔上锂的光学显微镜图像。c)实验装置的示意图。d,e)在不使用隔膜的情况下，在裸铜箔和自组装rGO薄膜上进行Li沉积的原位光学观察。
 

Figure 3. 几何优化后，rGO上的Li原子分布。a) rGO(灰色球)和Li(紫色球)的优化原子配置的平面图和侧视图。c) rGO和Li的示意图。d) rGO上Li生长过程中原子构型优化示意图。
 

Figure 4. 基于rGO衬底和铜箔的负极电化学性能。a)在电流密度为1.0和2.0 mA cm ^-2时不同负极的CE。b)在1.0和2.0 mA cm^-2的不同电流密度下，rGO衬底和裸露Cu箔的电镀/剥离极化。c)对称电池中锂沉积/剥离的电压-时间曲线。d,e)在1mA cm^-2的电流密度下循环100次后，沉积在rGO衬底和Cu箔上Li的顶视SEM图。
 
 
Figure 5. 3D rGO泡沫@ S正极与rGO@Li负极组装的Li–S全电池的电化学性能。a) 3D rGO泡沫@S正极和rGO @ Li负极的制备以及Li–S全电池的组装示意图。b) Li-S全电池通过各种折叠和展开过程点亮LED。c) Li-S全电池的循环稳定性。d)计算的Ragone图（能量密度与功率密度）与相关文献的比较。
 
      相关研究成果于2019年西北工业大学Keyu Xie课题组，发表在Adv. Mater.( DOI: 10.1002/adma.201907079)上。原文：Reduced-Graphene-Oxide-Guided Directional Growth of Planar Lithium Layers