大多数块状石墨烯的生产采用自上而下的方法,即剥离石墨,但该方法通常需要大量的溶剂和高能混合、剪切、超声波或电化学处理。虽然将石墨化学氧化为氧化石墨烯可促进剥离,但它需要强氧化剂,且在后续还原步骤中会使得石墨烯出现穿孔结构缺陷。自下向上合成高质量石墨烯的方法,如果采用化学气相沉积或先进的合成有机方法,往往局限于超微量;如果采用整体溶液,则会产生缺陷。在这里,我们通过快速焦耳加热廉价碳源(例如煤,石油焦炭,生物炭,炭黑,废弃食品,橡胶轮胎和混合的塑料废料),可以在不到一秒的时间内获得克量级的石墨烯。该产品以其生产工艺命名为快速石墨烯(FG),在堆叠的石墨烯层之间显示出涡轮层排列结构(即,几乎没有顺序)。FG合成不需要加热炉,不需要溶剂或反应气体,其产量取决于来碳源的含量。当使用高碳源(例如炭黑,无烟煤或煅烧焦炭)时,产量为80%至90%,而碳纯度可达99%以上,且生产过程不需要任何净化步骤。拉曼光谱分析显示FG存在一个低强度或缺失的D带,这表明FG是迄今报道的石墨烯中最低缺陷浓度之一,并证实了FG的涡轮应变堆积,这与涡轮应变石墨有着明显的区别。FG层的无序取向有利于其在复合材料形成过程中混合后迅速剥落。FG合成的电能成本仅为每克7.2千焦耳,这可使FG适用于塑料,金属,胶合板,混凝土和其他建筑材料的大块复合材料中。
Fig. 1由多种碳源合成FG。a,FJH过程示意图。b–d,CB-FG的HR-TEM图。e,来自各种碳源的FG的表征结果:拉曼光谱,XRD光谱和TEM图。
Fig. 2 FJH关键参数。a,CB-FG的拉曼光谱。b,CB-FG在不同电压下的I2D/G和ID/G比。c,CB-FG在不同温度下反应的时间-温度图。 d,CB-FG在不同的持续时间内反应的时间-温度图。e、不同压缩比下的CB-FG的拉曼光谱。f, c中CB-FG样品的拉曼光谱。g,d中CB-FG样品的拉曼光谱。
Fig. 3 分子动力学模拟。
Fig. 4 CB-FG的扩大规模和应用。a,用于合成FG的不同尺寸和形状的FJH石英管。b,FG在水-Pluronic(F-127)溶液中的分散度(1%)。c,FG在5 g l
-1的各种有机溶剂中的分散度。d,水泥与FG混合的机械性能。
相关研究成果于2020年美国休斯顿莱斯大学化学系James M. Tour课题组,发表在Nature (https://doi.org/10.1038/s41586-020-1938-0)上。原文:Gram-scale bottom-up flash graphene synthesis