石墨烯中两个主要的拉曼光谱带G和2D的拉曼散射信号以相反的方式敏感地取决于激光强度。脉冲激光激发,达到的高电子温度,导致在不同的光学共振态下,造成拉曼散射的不对称费米-狄拉克分布。这会导致对G带散射的部分Pauli阻挡的破坏性干扰量子路径,这被观察为G波段强度随激光功率的超线性增加。另一方面,由于阻碍了建设性干扰的贡献,2D波段表现出亚线性强度缩放。发现两个波段相反的强度依赖性降低了观察到的2D / G比,用于表征石墨烯样品的关键量,对于约3000 K的电子温度,其系数要提高两倍以上。
Figure 1. 由cw激光器(绿线)和sub-ps脉冲激光器(蓝线)激发的石墨烯的拉曼光谱
Figure 2. (a)在两个不同的激发功率(分别为130和10 mW)下,在E
ex = 1.96 eV时,针对ps脉冲激发而检测到的拉曼G和2D谱带。(b)G和2D波段的拉曼散射面积之比。
Figure 3.(a)在低(300 K)和高(3000 K)电子温度下,电子的费米-狄拉克分布。 (b,c)能级方案分别说明了导致G和2D频带散射的过程。
Figure 4. (a)G和2D波段拉曼散射区域的依赖性。(b)实验获得的用于提高电子温度的2D / G比的校正因子。(d)由于电子温度控制干扰,对G波段的anti-Stokes/Stokes比的预测校正因子。
相关研究成果于2020年由德国化学系和纳米科学中心Achim Hartschuh课题组,发表在Nanoscale(DOI: 10.1039/C9NR10654E)上。原文:Non-linear Raman scattering intensities in graphene。