微型电子器件的发展需要高性能微型超级电容器的发展。具有指状结构的微型超级电容器的低面能量密度是阻碍该应用的主要挑战。在此，本文介绍了一种利用石墨烯-碳纳米管复合墨水书写技术，实现全固态柔性微超级电容器可扩展制造的简单方法。微型超级电容器表现出良好的电化学性能，具有1.36 µWh cm^–2的高面能量密度和0.25 mW cm^–2的功率密度，以及良好的循环稳定性和出色的机械柔韧性。本文提出的方案为高性能、全固态、柔性微超级电容器的制备提供了一种简单易行的方法。
 
Scheme 1. a) G-CNT油墨示意图。b)具有G-CNT电极叉指结构的微型超级电容器的制备示意图。
 

Figure 1. G-CNT油墨的流变性能。a) G-CNT-5装置油墨粘度与剪切速率的关系。b) G-CNT-5装置油墨的存储损耗模量与剪Figure 2. G-CNT-5器件的形态特征。a-d) G-CNT-5电极不同放大倍数的俯视图SEM图。e-f) G-CNT-5电极不同放大倍数的横截面SEM图。g-i) G-CNT-5电极不同放大倍数的TEM图。
 

Figure 2. G-CNT-5器件的形态特征。a-d) G-CNT-5电极不同放大倍数的俯视图SEM图。e-f) G-CNT-5电极不同放大倍数的横截面SEM图。g-i) G-CNT-5电极不同放大倍数的TEM图。


Figure 3. G-CNT-X电极的化学表征。a) G-CNT-X电极的XRD图。b)氧化石墨烯和G-CNT-X电极的拉曼光谱。c) G-CNT-5电极的光学图像及其I_D/I_G分布的拉曼映射。d) GO电极和G-CNT-X电极的XPS测量。e) G-CNT-5电极的C1s核心级XPS。
 

Figure 4. G-CNT-X的电化学性能。a)一个MSC设备的图片。b) G-CNT-X扫描速率为10mv s^-1时的CV曲线。c) G-CNT-5在5-100mv s^-1不同扫描速率下的CV曲线。d) G-CNT-5在0.05-0.40 mA cm^-2不同电流密度下的恒电流充放电曲线。e) G-CNT-X在0.05-0.40 mA cm^-2不同电流密度下的面积电容。f) G-CNT材料的3D网络中电子和电解质离子迁移的机理模型。g) G-CNT-5在0.10 mA cm^-2的电流密度下的循环稳定性。h) G-CNT-5的Ragone plot图和其他基于MSCs的石墨烯和/或CNT电极的文献。
 
 
Figure 5. 进行G-CNT-5并联和串联配置的三个设备的灵活性测试和组装。a)弯曲试验配置说明。b) G-CNT-5在10mv s^-1不同应变状态下的CV曲线。c)扫描速率为10mv s^-1时G-CNT-5不同应变状态下的电容保持。d)不同弯曲周期G-CNT-5的电容保持率。e)串联连接的三个G-CNT-5设备的恒电流充放电曲线，并在相同电流密度为0.05 mA cm^-2的情况下与单个设备进行比较。f)并联连接的三个G-CNT-5设备的恒电流充放电曲线，并在电流密度为0.05 mA cm^-2的情况下与单个设备进行比较。
 
       相关研究成果于2020年由西安交通大学李磊教授团队，发表在Adv. Funct. Mater (DOI: 10.1002/adfm.201907284)上。原文：Direct Graphene-Carbon Nanotube Composite Ink Writing All-Solid-State Flexible Microsupercapacitors with High Areal Energy Density