氧化石墨烯(GO)膜由于兼具低摩擦渗水和独特的分子筛分能力而具有巨大潜力。然而,通过沉积法制得的GO膜的实际应用受到机械牢固性差的限制,这种限制是由传统的沉积制备法导致的。在此,我们报道了一种纳米结构的GO膜,具有很高的渗透性和机械强度。这种复合膜含有超薄GO纳米选择性膜(低至32 nm厚)和后合成的大孔载体层,该层在水中和实际渗透性测试下均具有出色的稳定性。我们精准优化了选择性层和支撑层,实现了前所未有的透水性(47L m
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-1)和高保留率(水合半径大于4.9Å的溶质> 98%)。
Figure 1. 纳米结构氧化石墨烯(T-FLO-GO)复合膜的示意图。常规方法:通过将GO悬浮液过滤到基材上来沉积GO膜(在复合结构中的粘附力最小)。本工作:使带有渗透性的多孔环氧涂层在GO纳米薄膜表面聚合,从而在复合材料内产生强粘合力。
Figure 2. GO薄片尺寸分布。(a)小GO薄片,(b)中等GO薄片(c)大GO片的TEM图像。(d)用于制造GO的GO薄片的AFM形貌图膜。(e)基于TEM分析的薄片尺寸分布。通过取Image J软件测量的每个薄片面积的平方根来估算薄片尺寸。
Figure 3. 具有不同GO层厚度的T-FLO-GO膜。SEM截面形貌和AFM膜厚度与铸造溶液中GO浓度的关系:(a)10 mg/g,(b)7.5 mg/g,(c)5 mg/g和(d)2.5 mg/g。在合成大孔载体层前后,GO层的厚度没有明显变化。所有膜都是用包含PIP:APIP摩尔比为9:1的支撑层制备的。
Figure 4. a)T-FLO-GO膜(带有32 nm厚的选择性层)上表面的XPS C1s谱。b)X射线衍射显示(001)峰发生偏移,因为GO膜中的选择性层在浸入水中后发生膨胀。c)分子筛分能力与溶质水合半径的关系。
Figure 5. 水中浸泡三天的对照样品的照片,对照样品在浸入水中之前已风干。对照在放入水中之前先风干。b)T-FLO-GO膜浸入
水中30天的照片。c)具有32nm厚的GO层和9:1的二胺比环氧涂层的T-FLO-GO膜的照片。
Figure 6. 具有可调复合结构的T-FLO-GO膜的渗透性。a)由一系列具有不同的二胺比率的环氧层制成的膜的横截面,比例尺1微米。 b)渗透率随环氧层配方的变化。c)分离性能与GO层厚度的关系(使用的厚度为32、65、97和131 nm)。
本研究于2020年由加州大学洛杉矶分校的 Richard B. Kaner 课题组发表于Nano Letters (https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.9b03780)
原文:Nanostructured Graphene Oxide Composite Membranes with Ultra-permeability and Mechanical Robustness