具有原子级分散催化位点的单原子催化剂（SACs）在能源相关化学反应中展现出巨大前景。在这项工作中，我们开发了一种简便而通用的合成方法，使用蒙脱石（MMT）作为结构模板，合成具有高表面积和分级结构的过渡金属（Fe，Ni，Co，Cu等）基SACs。所制备的镍SAC（Ni-SAC）在电化学CO₂还原方面具有出色性能，实现CO₂至CO转化，且在-0.6至-1.1V电压区间（对RHE参比）内法拉第效率大于90%。且铁SAC（Fe-SAC）具有优秀的ORR活性，其半波电位超过了目前最好的Pt/C催化剂。
 
Figure 1.（a）M-SAC的制备示意图。（b）Ni-SAC的明场TEM图像。（c）Ni-SAC的HAADF-STEM图像。（d）Ni-SAC的EDX元素分布图。
 

Figure 2. （a）MMT、插入菲咯啉的MMT以及插入Ni(phen)_n²⁺的MMT的XRD图谱。（001）面间距由谢勒方程计算得到。（b）菲咯啉，MMT，插入菲咯啉和Ni(phen)_n²⁺的MMT的FTIR光谱。（c和d）原位XRD图显示[Ni(phen)_n²⁺]^-MMT和MMT的碳化过程。
 

Figure 3. （a，b，c）Ni-SAC的Ni 2p，N 1s和C 1s XPS光谱。（d）在Ni-SAC的Ni K边缘处归一化的XANES光谱，插图显示放大图。（e）Ni-SAC的k³加权傅里叶变换光谱。（f）Ni-SAC的EXAFS拟合曲线。
 

Figure 4. N₂饱和（黑色）和CO₂饱和（红色）的0.5 M KHCO₃溶液中测得的LSV曲线，扫描速率为5 mVs^-1。插图显示了CO（灰色条）和H₂（绿色条）的法拉第效率随电位的变化。（b）稳定性测试。（C）Fe-SAC和Pt/C在O₂饱和的0.1 M KOH中的ORR极化曲线，在5 mV s^-1和1600 rpm下测得。插图显示Fe-SAC在O₂和Ar饱和的0.1 M KOH中的循环伏安法曲线，扫描速率为50 mV s^-1。（d）Fe-SAC和Pt/C在O₂饱和的0.1 M KOH中测得的计时电流响应，其中I₀是初始电流密度，I是在时间t测得的电流密度。
 
      本研究于2020年由重庆大学的  Li Li课题组 发表于Journal of Materials Chemistry A （https://doi.org/10.1039/C9TA11715F）
原文：A General Method to Construct Single-Atom Catalysts Supported on N-doped Graphene for Energy Applications