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韩国高等科学技术学院Eun Seon Cho课题组--通过冠醚插层选择性调节阳离子渗透设计氧化石墨烯片间亚纳米通道
       石墨烯基膜是分离污染物和离子有前途的材料。其中,氧化石墨烯(GO)膜由于其独特的纳米通道而被广泛研究。GO膜的特征纳米通道可以通过插入阳离子来控制,从而抑制扩散过程中其他离子的迁移。为了在压力辅助过滤过程中维持定制的纳米通道,必须保留插入的阳离子。在此,与钾离子紧密结合的二苯并-18-冠-6分子(DB18C6)插入到GO纳米薄片中,以防止在分离过程中钾离子从纳米通道漏出。与未处理的GO膜相比,钾离子和DB18C6之间的复合物形成了GO纳米通道之间的亚纳米通道,从而控制了盐的排斥率以及水分子的渗透,并选择性地抑制了Na+离子的转运。制备的GO@Crown复合膜在终端过滤过程中,表现出优异的NaCl排斥率(高达60%)、透水率(3.11-8.86 LMH bar1)、Na+排斥率(高达62.5%)以及优异的Na2SO4排斥率(高达88%)。分子动力学计算GO@Crown复合膜的可调层间距以及GO层之间冠醚的可能构型,从而支持实验结果。
 
 Figure 1. A) GO@Crown膜图片和GO@Crown膜的纳米通道方案。B)二苯并-18-冠-6分子(黑色)、GO(红色)和GO@Crown20(蓝色)的FT-IR光谱。C) GO、GO@Crown5、GO@Crown10、GO@Crown20的SEM图。
 
 
Figure 2. A)通过真空过滤和其他工艺制备复合膜的原理图。基于制备各阶段的纯净GO和复合膜的XRD光谱:B)真空过滤后,C)压力辅助压实后,D) K+离子处理完成后。
 
 
Figure 3. GO和GO复合膜的脱盐性能。A)通过纯净的GO,GO @ Crown5,GO@Crown10和GO @ Crown20膜对Na +离子和NaCl的排斥率,以及复合膜对NaCl溶液的透水性。B)通过GO复合膜的Na2SO4排斥率和透水性。


Figure 4. A)用纯净的GO和GO@Crown20插层钾–DB18C6复合物的稳定性测试。B)通过NaCl和K2SO4溶液渗透的ICP-OES分析,分析纯净GO和GO复合膜的Na+排斥率。
 
 
Figure 5. A) MD模拟生成DB18C6分子的多层氧化石墨烯膜的原子结构。B)模拟系统的层间间距。C)体系中GO层DB18C6分子的吸附能。D)体系中GO层对K+离子的吸附能。
 
 
Figure 6. A) GO层和DB18C6之间水分子和离子的三种可能的渗透途径。B) GO@Crown复合膜之间可能的纳米通道侧视图。
 
      相关研究成果于2020年由韩国高等科学技术学院Eun Seon Cho课题组,发表在Adv. Mater. Interfaces (DOI: 10.1002/admi.201901876)上。原文:Design of Sub-Nanochannels between Graphene Oxide Sheets via Crown Ether Intercalation to Selectively Regulate Cation Permeation
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