这里,开发了一种一步催化化学气相沉积方法来生长高度石墨化的石墨烯纳米片(GF)-碳纳米管(CNT)杂化物,同时有N,Co和Mo单原子掺杂该杂化物(N-Co-Mo-GF/CNT)。如此高表面积的材料具有介孔结构,这有利于氧在催化剂薄膜中的质量传输,于是在碱性介质中展现出高的ORR和OER活性及稳定性。经研究证明,在这种M(金属)-N-C催化剂中,M(Co,Mo)-C物种是主要的OER活性位点,而M和N-C主要充当ORR活性中心。该工作还系统研究了底物的选择对ORR和OER活性的影响,当N-Co-Mo-GF/CNT催化剂沉积在Ni基底上,其ORR动力学电流和OER活性显著提高,该性能可与迄今为止报道的最佳双功能ORR/OER催化剂的性能相媲美。
Figure 1. 生长N-Co-Mo-GC/CNT和Co-Mo-GC/CN材料的反应器示意图(MFC是“质量流量控制器”的缩写)。
Figure 2. N-Co-Mo-GF/CNT的(a-b)HR-TEM和(c-h)STEM图。(a)30-50 nm GFs和(b)数层GF的TEM图,(c-d)CNTs交错GFs的STEM图,(e-f)石墨烯单层的高分辨STEM图,呈现出蜂窝状结构,(g-h)两层或数层GFs的STEM图,表明了单个金属原子(亮点)分散在碳支撑上。
Figure 3. N-Co-Mo-GF/CNT (黑实线) and Co-Mo-GF/CNT (红虚线)的Raman光谱。
Figure 4. N-Co-Mo-GF/CNT 和Pt/C催化剂负载在不同基底上的ORR性能表征。(a)在O2饱和的0.1 M KOH溶液中的ORR极化曲线,(b)
ORR动力学电流和转移电子数(测试电压为0.7 V vs. RHE)。
Figure 5. N-Co-Mo-GF/CNT 和Pt/C催化剂负载在不同基底上的OER性能测试。(a)OER极化曲线及(b)相应的Tafel斜率比较。
该研究工作由芬兰阿尔托大学理工学院Mohammad Tavakkoli课题组于2020年发表在ACS Catal.期刊上。原文:Mesoporous Single-Atom-Doped Graphene‒Carbon Nanotube Hybrid: Synthesis and Tunable Electrocatalytic Activity for Oxygen Evolution and Reduction Reactions