氧化石墨烯是二维材料中的后起之秀，但它与液体水的相互作用从根本上仍然是一个开放性问题：原子级的实验表征很困难，再者用传统方法模拟无法恰当描述其化学活性。这里，通过对液体水中氧化石墨烯（GO）进行真实的第一性原理分子模拟，将简单的计算模拟与复杂的实验结合在了一起。我们构建了化学精确的GO模型，并研究其在水中的行为，实验表明：含氧官能团（羟基和环氧化物）优先聚集在氧化石墨烯层上。该工作还证明了GO在水中的特定性质，即亲水性和快速的水动力学同时存在，这样的结合非同寻常。最后还证明了GO在水中是具有化学活性的，其平均负电荷数量级为10 mC m-2。文中的理论计算强调了GO结构的独特性，可用作脱盐和水净化的创新膜。
 
Figure 1. 此工作中所研究的氧化石墨烯的模型。
 

Figure 2. 氧化石墨烯的结构性质。报半导体（黑色）和无序（红色）氧化石墨烯模型的（a）C–C距离d_C–C，（b）CCC角度和（c）COC角度直方图，（d）GO分别在真空状态下（虚线）和在水中时（实线）的COH角度直方图，（e）Table 3中不同H键类型。
 

Figure 3.分子动力学模拟学图。半导体氧化石墨烯模型在水中的轨迹。（a）环氧官能团打开，导致两性离子型的氧化石墨烯形成，创造了无净电荷GO片，（b）表面羟基的去质子化，导致液体水中的表面醇化物形成（蓝色阴影圆圈）和过量的质子化（橙色）。
 

Figure 4. 氧化石墨烯在液体水中的动力学过程。GO表面中性官能团（左图）数量随时间的演变情况，GO表面或在水中的带电荷物质数量随时间的演变情况（右图）。（a）–OH官能团，（b）环氧化合物，(c)表面醇化物，（d）H3O+。
 
     该研究工作由巴黎文理研究大学Marie-Laure Bocquet课题组于2020年发表在Nature Communication国际顶级期刊上。原文：Structure and chemistry of graphene oxide in liquid water from first principles