石墨烯的两个主要拉曼光谱带G和2D的拉曼散射信号以相反的方式敏感地取决于激光强度。脉冲激光激发达到的高电子温度导致在不同的光学共振态下造成拉曼散射的不对称费米-狄拉克分布。这导致G波段散射的破坏性干扰量子路径的部分Pauli阻挡,表明G波段强度随激光功率的超线性增加。另一方面,由于阻碍了建设性干扰的贡献,2D波段表现出亚线性强度缩放。对于3000 K左右的电子温度,发现两个带的相反强度依赖性2D/G比(用于表征石墨烯样品的关键量)降低了两倍以上。
Figure 1. 由cw激光器(绿线)和sub-ps脉冲激光器(蓝线)激发,石墨烯的拉曼光谱。
Figure 2. (a)在两个不同的激发功率(分别为130和10 mW)下,E
ex=1.96 eV时,针对ps脉冲激发而检测到的拉曼G和2D谱带。(b)G和2D波段的拉曼散射面积之比。
Figure 3. (a)电子在低(300 K)和高(3000 K)温度下的费米-狄拉克分布。(b,c)能级方案分别说明了导致G和2D频带散射的过程。
Figure 4. (a)G和2D带拉曼散射区域。(b)实验获得的用于提高电子温度的2D/G比的校正因子。(c)由于电子温度控制干扰而对G波段的anti-Stokes/Stokes比率的预测校正因子。
相关研究成果于2020年由慕尼黑大学Achim Hartschuh课题组,发表在Nanoscale(doi.org/10.1039/C9NR10654E)上。原文:Non-linear Raman scattering intensities in graphene。