利用高能酶生物燃料电池(EBFC)和十字形DNA(cDNA)制造了自供电的微RNA(miRNA)生物传感设备。合成了硫硒共掺杂的石墨烯/金纳米颗粒(S-Se-GR/Au NPs),并将其用作生物阴极和生物阳极的支撑基质。葡萄糖氧化酶(GOD)通过酶中的氨基与Au NPs上的羧基之间的缩合反应键合到羧基官能化的Au NPs上。精心设计了cDNA的超薄多孔碳壳/AuNPs互补链(UPCS/Au NPs-cDNA)。然后将铁氰化钾插入中孔UPCS/Au NPs中作为生物阴极电子受体,并合成十字形DNA生物共轭物作为信号放大器。添加目标miRNA时,miRNA与生物阴极上的捕获探针DNA之间发生杂交反应,以打开捕获探针DNA链。十字形DNA生物共轭物通过与生物阴极上捕获的DNA碱基配对固定在生物阴极上,可以释放电子受体[Fe(CN)
6]
3-,导致EBFC的开路电压急剧增加。自供电生物传感器在0.5-10000 fM的miRNA水平范围内线性响应,检测极限为1.5×10
-16 mol L
-1。自供电生物传感器还可以检测加标血清样品中的miRNA,证明了其在临床应用中的巨大潜力。
Figure 1. S-Se-GR的SEM图(A),TEM图(B)和元素映射图(C);以及S-Se-GR/Au NPs的SEM图(D),TEM图(E)和HRTEM图(F)。
Figure 2. S-Se-GR/Au NPs/CP复合电极(A)和裸碳纸(B)的扫描电镜图;S-Se-GR/Au NPs/CP的HRSEM图(C);GOD/S-Se-GR/Au NPs/CP复合体的扫描电镜图(D)。
Figure 3. S-GR (A), Se-GR (B)和 S-Se-GR (C)的能谱分析;S-GR,Se-GR,S-Se-GR和S-Se-GR/Au NPs的XRD图(D),XPS图(E)和拉曼图(F)。
相关研究成果于2020年由信阳师范学院化学化工学院Ke-Jing Huang课题组,发表在Nano Energy(doi:10.1016/j.nanoen.2019.104310)上。原文:Boosting Performance of Self-Powered Biosensing Device with High-Energy Enzyme Biofuel Cells and Cruciform DNA。