这里,首次呈现了异相铁催化的环丙烷化反应。在碳质材料存在下,热解原位生成的铁/菲咯啉配合物可获得特定负载的纳米级铁颗粒,这将是一种用于碳烯转移反应的有效催化剂。使用烯烃作为底物,可以获得环丙烷,产量很高以及适度的非对映选择性。该研究所提出的方法具有可扩展性,此外,在温和条件下通过氧化活化方法可以有效恢复失活催化剂的活性。
Figure 1. (A)Fe/Phen@C-800的制备,(B)选择已知催化应用和(C)目前的工作:用Fe/Phen@C-800作为催化剂用于环丙烷化反应。
Figure 2. 关于烯烃的底物范围。反应条件:0.50 mmol EDA,2.50 mmol烯烃,18.5 mg Fe/Phen@C-800(相当于2 mol%的铁)和3 mL DME,在60℃温度下持续4小时。产率是基于起始的EDA,参考单独的化合物(反式和顺式非对映异构体的总和)。 非对映异构体反式/顺式比率(dr)是基于分离的非对映异构体。a:括号中主要异构体的分离产率,用1H NMR测得dr。b:仅分离出主要异构体。c:使用1.5 mmol烯烃。d反应时间:8小时。
Figure 3. 循环和重新激活步骤。有关循环运行和再激活实验细节查阅ESI。
Figure 4.(A-C)Fe/Phen@C-800, Fe/Phen@C-800_S和Fe/Phen@C-800_R的ADF-STEM图和EELS元素图。
该研究工作由米兰大学Fabio Ragaini研究团队于2020年发表在Chem. Sci.期刊上。原文:Iron/N-doped graphene nano-structured catalysts for general cyclopropanation of olefins。
摘自《石墨烯杂志》公众号: