过氧化氢是工业中广泛使用的重要化学物质。两电子电化学氧还原反应（2e-ORR）是一种清洁的原位生产H2O2的方法。在这里，报道了一种无金属催化剂（介孔碳空心球，MCHS），将其用于中性电解质（0.1 M PBS）中高效生产H2O2，产生H2O2的选择性达90％以上，在0.57 V的电势下可达到99.9％。在中性电解液中更优选发展H2O2催化剂，因此H2O2稳定剂的pH值也接近中性。如此优异的催化活性来源于多方面，例如合适的孔隙率，氧官能团的含量和不同种类的氧官能团。第一性原理模拟表明，该催化剂含有合适的混合氧和COOH官能团，这在催化形成H2O2中起着重要作用。该研究所报道的无金属催化剂有望成为未来高效生产H2O2的催化剂之一。
 
Figure 1. （a）MCHS-TEOS，MCHS-TPOS和MCHS-9：1样品的拉曼光谱。（b）MCHS-9：1样品的XPS总谱。（c-d）MCHS-9：1样品的高分辨C 1s和O 1s光谱。（e）在77 K温度下的氮气吸附/脱附等温线。（f）MCHS-9：1样品的孔径尺寸分布情况。
 

Figure 2. （a）MCHS-9：1样品的SEM图像。（b）MCHS-9：1样品的TEM图像。（c-e）MCHS-9：1样品中C和O元素映射图。
 

Figure 3. （a）MCHS-9：1样品在O2饱和的不同pH电解液中的RRDE伏安图，旋转速度为1600 rpm。（b）MCHS-9：1样品在不同pH电解液中的H2O2选择性比较。（c）塔菲尔斜率比较。（d）MCHS-9：1样品在0.1M PBS电解液中的稳定性测试。
 

Figure 4. 在碳材料中含氧官能团构型，（a）醚氧（e-O），（b）酮氧（k-O），（c）CO基团（c-O），（d）COOH基团，（e）混合了两个酮氧和两个COOH基团和（f）将两个CO和两个COOH基团混合在一起。灰色，白色和红色球分别代表碳，氢和氧原子。
 
       该研究工作由中国科学院福建省物质结构研究所Guo-Liang Chai研究团队于2020年发表在ACS Catalysis期刊上。原文：Mesoporous Carbon Hollow Spheres as Efficient Electrocatalysts for Oxygen Reduction to Hydrogen Peroxide in Neutral Electrolytes。

摘自《石墨烯杂志》公众号：