石墨烯薄膜具有出色的电化学稳定性、柔性和轻质性等优点，是用于柔性储能装置有希望的电极材料。但是，由于强大的范德华相互作用（vdWs），基于石墨烯薄膜的装置显示出不足的材料利用率和低离子迁移率速度。在这里，我们展示了一种新的氧化石墨烯（GO）膜膨胀的策略，制备具有受控结构的自立式石墨烯水凝胶（GH）膜，以用于高性能电极。通过改变GO纳米片之间的作用力（例如，vdWs、氢键和静电排斥）来实现GO膜溶胀的调节。反应后，所得的具有高度取向的分层多孔结构的GH膜表现出优异的电化学性能，在1 A/g时具有237.6 F/g的质量电容，在1 mA cm^-2时具有608 mF cm^-2的高面积电容。基于薄膜的锌离子混合超级电容器（ZHSs）具有99.3 mAh/g的大容量和76.2 Wh/kg的高比能。此外，在经过10,000次充电/放电循环后，ZHS具有出色的容量保持率，约为90％。这些结果表明，利用GO膜的溶胀行为构造独特结构的GH膜是制备电极材料的一种创新，简单而实用的技术。
 
Figure 1. （a）GH薄膜的制备过程示意图。GH膜的（b）照片和（c）截面SEM图像。（d）GH膜的N₂吸附/解吸等温线（插图显示孔径结构分布）。
 

Figure 2. （a）在水热反应过程中石墨烯薄膜的层间演变示意图。（b–g）具有不同HPT的GH薄膜的横截面SEM图像。

Figure 3. （a）基于GH薄膜的SC在不同扫描速率下的CV曲线。（b）CV曲线，（c）GCD曲线，（d）在不同电流密度下的比电容，（e）奈奎斯特图，以及（f）波特图。（g–h）具有不同厚度电极的SC的电化学性能：（g）重量和面电容，（h）在不同电流密度下的面积比电容。（i）基于GH膜的SC的循环性能。
 

Figure 4. （a）ZHS储能机制的示意图。ZHS的电化学性能：（b）不同扫描速率下的CV曲线，（c）不同电流密度下的GCD曲线，（d）Ragone图（插图显示使用两个串联的设备组点亮16个LED灯），以及（e）循环性能。
 
     相关研究成果于2020年由电子科技大学Chunyang Jia课题组，发表在Journal of Power Sources（doi.org/10.1016/j.jpowsour.2020.227851）上。原文：Controlled swelling of graphene films towards hierarchical structures for supercapacitor electrodes。

摘自《石墨烯杂志》公众号：