基于丰富的地球元素,开发有效的催化剂对于CO
2的还原至关重要。然而,同时实现高法拉第效率(FE)和高电流CO密度(j
CO)仍然是一个挑战。在这里,我们准备了Mn单原子催化剂(SAC),其中的Mn-N
3位嵌入石墨碳氮化物中。在水性电解液中,在0.44V的低过电势下,制备的CO催化剂FE为98.8%,jCO为14.0 mA cm
−2,优于所有报道的Mn SACs。此外,在过电位为0.62V的离子液体电解质中可获得更高的j
CO,为29.7 mA cm
-2。原位X射线吸收光谱和密度泛函理论计算表明,催化剂的出色性能归因于Mn-N
3位点,该位点通过降低的自由能垒促进了关键中间体COOH *的形成。
Fig. 1 Mn–C
3N
4/CNT的结构表征。
Fig. 2 Mn- C
3N
4/CNT的精细结构。
Fig. 3 在Mn-C
3N
4/CNT、C
3N
4/CNT和Mn
3O
4/CNT上的CO
2RR性能。
Fig. 4原位XAS实验和DFT计算。
相关研究成果于2020年由中国科学院过程工程研究所Xiangping Zhang课题组,发表在Nature Communications (
https://doi.org/10.1038/s41467-020-18143-y)上。原文:A Mn-N
3 single-atom catalyst embedded in graphitic carbon nitride for efficient CO2 electroreduction。
转自《石墨烯杂志》