为加速电解水的动力学过程，精心设计新型杂化结构作为析氢电催化剂是重要的策略。这里，通过简便的一锅式自模板化和自催化策略，获得了石墨烯纳米笼（SGNC）组装的三维（3D）海绵杂化材料，其中Ni纳米颗粒和Ni单原子共存于碳基质中。在较高温度下，同时驱动原子化及聚集，导致在石墨烯纳米笼上形成单原子和纳米颗粒两个活性位点。受益于独特的3D多孔结构和双活性位点，该SGNC具有出色的析氢反应（HER）性能，仅需27 mV过电位驱动10 mA cm-2电流密度。理论计算表明，单个原子与纳米颗粒之间的相互作用促进了HER动力学。如此非贵金属基杂化材料的可控合成策略为新型电催化剂的开发提供了新前景。
 
 
Figure 1.（a）SGNC杂化物的制备过程示意图。 （b，c）具有不同放大率的FESEM图像。（d）典型HAADF-STEM图像。（e）HAADF-STEM图像和C（红色）和Ni（绿色）的相应EDX元素图。
 
 
Figure 2. （a）微观形貌形成机理示意图。（b）HAADF-STEM图像。（c）单个Ni NP，（d）石墨烯纳米笼和（e，f）Ni SA的原子分辨率HAADFSTEM图像。（g）在（f）中标记区域获得的Ni L_2,3边缘的EELS图。
 
 
Figure 3. （a，b）SGNC样品的高分辨率Ni 2p XPS光谱和XRD图。（c）N2吸附-解吸等温线和SGNCs-900的孔径分布曲线。（d，e）不同SGNC样品的拉曼光谱以及N含量和I_D/I_G。
 
 
Figure 4. （a）各种SGNC和Pt / C在1.0 M KOH中的极化曲线。（b）从极化曲线中获得的Tafel图。（c）10 mA cm-2处的过电势（左）和交换电流密度（右）。（d）SGNCs-900的C_dl。（e）各种SGNC经ECSA标准化的LSV曲线。（f）循环2000圈和5000圈CV前后的极化曲线对比。
 
 
      该研究工作由山东大学Baojuan Xi和Shenglin Xiong课题组于2020年发表在Nano Letters期刊上。原文：Sponge Assembled by Graphene Nanocages with Double Active Sites to Accelerate Alkaline HER Kinetics。

转自《石墨烯杂志》公众号