这项工作提出了系统的实验和密度泛函理论（DFT）研究，以揭示通过H₂反应在沉积于掺硼石墨烯（表示为Pt/BG）催化剂上铂纳米颗粒（NPs）上NO还原的机理。表征和DFT计算都将硼（以Pt/BG计）确定为除公认的Pt NPs之外的另一个NO吸附位点。此外，BG导致Pt/BG中Pt NPs尺寸的减小，从而促进了氢的溢出。Langmuir-Hinshelwood双位动力学模型在Pt/BG上的数学和物理标准均得到满足，这表明H溢出进一步活化了硼（在Pt/BG中）吸附的NO。另一方面，Pt/石墨烯（Pt/Gr）表现出典型的Langmuir-Hinshelwood单中心机理，其中Pt NPs仅充当NO吸附的活性中心。这项工作有助于以密切的机理了解在Pt/BG和Pt/Gr催化剂上发生的NO-H₂反应，并提供了有关活性位点作用的新见解，以改进用于还原NO催化剂的设计。
 
Figure 1. Pt/Gr模型的优化结构（a），Pt/Gr上的NO/H₂共吸附（b），Pt/BG模型（c），Pt/BG上的NO/H₂共吸附（d）。
 

Figure 2. 实验和预测反应速率的奇偶校验图
 

Figure 3. 在Pt/BG催化剂上的NO‒H₂反应中，Pt团簇（r₃）和掺杂的硼（r₂₁）对NO活化的贡献。
 
      相关研究成果于2020年由江汉大学Maocong Hu课题组，发表在Journal of Hazardous Materials（doi.org/10.1016/j.jhazmat.2020.124327）上。原文：Mechanistic insights into NO‒H₂ reaction over Pt/boron-doped graphene catalyst。

转自《石墨烯杂志》公众号