清华新闻网12月2日电 近日，清华大学航天航空学院李群仰、冯西桥课题组与清华大学机械工程系马天宝课题组、北京科技大学高磊课题组，联合中科院上海微系统所信息功能材料国家重点实验室的王浩敏课题组，实现了对六方氮化硼（h-BN）绝缘衬底上小扭转角双层石墨烯垂直电导率的直接实验测量，首次报道了小扭转角双层石墨烯中垂直电导的反常角度依赖性。该发现首次揭示了范德华材料中原子级重构对垂直电导率的贡献，为理解小扭转角范德华材料独特的物理行为提供了指导。

通过对石墨烯层间堆垛角度进行扭转是调控其物理（特别是电学）性能的有效手段。现有实验研究表明：随着石墨烯层间扭转角度的增大，石墨烯层间趋向于非公度堆垛而呈现出较弱的层间耦合；因此，一般来讲，石墨烯层间的电导将随着扭转角度的增大而单调降低。然而，最近的研究发现，当两层石墨烯以小扭转角度（小于1°）堆叠在一起时，在石墨烯层间范德华相互作用和石墨烯面内弹性变形能的竞争下，石墨烯会发生局部的原子级重构，形成局部的公度堆垛。这类小扭转角度堆垛的石墨烯往往展现出诸多奇特的物理行为，如强关联电子态、非常规超导和自发铁磁性等。目前，人们当前关注的焦点主要集中在小扭转角双层石墨烯面内方向的电学行为，而其层间电导率如何随扭曲角的改变而变化，尤其原子尺度重构对层间电导的影响，仍然是研究的热点和亟待回答的问题。

图1. (A) 基于导电原子力显微镜（c-AFM）的扭转双层石墨烯电学测试示意图；(B) 归一化电流值（电导）随双层石墨烯扭转角度的变化


图2. (A)不同扭转角度双层石墨烯表面获取的归一化电流曲线；(B)扭转角为2.9°样品表面的电流图像；(C) 扭转角为0.6°样品表面的电流图像；(D)-(F)对应的原子堆垛示意图

      该研究工作借助李群仰课题组前期发展的二维材料界面电学表征平台，实现了对立方氮化硼绝缘衬底上小扭转角双层石墨烯垂直电导率的直接实验测量；实验中首次发现了小扭转角下垂直电导率非单调的角度依赖性，即随着层间扭转角的减小，垂直电导率逐渐增大，当扭转角度达到~5°左右时，随着扭转角的进一步减小电导率显著降低（图1，图2）。该趋势与传统块体石墨材料中观察到的层间电导随扭转角度的单调变化截然不同，并且无法被传统的声子介导层间电导机制进行解释。借助原子级界面接触质量模型、密度泛函理论计算和扫描隧道显微镜（STM）的高分辨表征，进一步揭示了小扭转角下的反常电导行为源于双层石墨烯的局部原子重构导致的平均载流子浓度的降低（图3）。该发现首次揭示了范德华材料中原子级重构对垂直电导率的贡献，为理解小扭转角范德华材料独特的物理行为提供了指导，也为设计和优化二维材料的电学性能提供了新的思路。

图3. (A)理论模型结构示意图；(B)理论计算得到的不同扭转角度下的实空间二维电导图像；(C)理论计算的电导随扭转角度变化曲线；(D)第一性原理计算得到的表面载流子浓度和层间隧穿电导随扭转角度的变化曲线；(F)考虑原子级重构和纯刚性结构的AA堆垛区域的占比随扭转角度的变化曲线

      该研究工作于11月20日在线发表于《科学进展》（Science Advances）期刊，论文题为“小扭转角双层石墨烯中的反常电导”（Abnormal conductivity in low-angle twisted bilayer graphene）。

清华大学航院李群仰教授、北京科技大学高磊副教授和中国科学院上海微系统所王浩敏研究员为本文的通讯作者，参与该工作的还有清华大学航院冯西桥教授、机械工程系马天宝副教授，以及国家纳米中心刘璐琪研究员。清华大学航院博士生张帅、机械系博士生宋爱生和上海微系统所陈令修博士为论文共同第一作者。该研究工作得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金项目以及清华大学摩擦学国家重点实验室自由探索项目等项目的资助。