电池制造商受到生产高能量密度和更快充电的电池需求的驱动。为了满足这样的要求，需要将高性能负极材料与下一代液体电解质结合起来。石墨烯制成的负极具有革新下一代可充电锂/钠离子电池的巨大潜力。尽管实验已经证明了石墨烯负极的能力，但基于真空的密度泛函理论（DFT）计算预测，由于Li/Na的插层有限且扩散率不令人满意，纯石墨烯的性能较差。在电池中，取决于介质的极化率，电极和金属原子之间的相互作用可能会发生变化，这可能会影响性能。在此，使用隐式溶剂化DFT计算研究了液体电解质的介电常数对石墨烯基Li/Na离子电池性能的影响。发现石墨烯与吸附原子之间的结合能随ε_r单调增加，甚至从正变到负，表明在能量上有利于插层并改善了存储。同样，在εr≥11.5的情况下，发现Li（Na）的扩散相对于真空急剧增加了106（2×102）倍。这些结果提供了对基于石墨烯的离子电池操作的见解，并为其设计提供了指导。
 
 
Figure 1. Li/Na原子与石墨烯之间的（a）垂直距离和（b）电子电荷转移是ε_r的函数。石墨烯上键合的Li原子的极化电荷密度（p_pol），其极化表面为（c）ε_r=2.37和（d）ε_r=78.4的可极化介质包围。
 

Figure 2. 在石墨烯上，Li和Na在（a）扶手椅和（d）之字形方向上的平均自由程。Li（b,e）和Na（c,d）分别在扶手椅和之字形方向的相关能量分布图（右）
 
  
Figure 3. 在（a）扶手椅和（b）之字形方向上，Li/Na在石墨烯上扩散的能垒是ε_r的函数。插图表示绿色虚线矩形内区域的放大视图。
 

Figure 4. 石墨烯上，300 K下，扶手椅方向，Li和Na的迁移速率随ε_r（相对于真空）增大，速率增强
 
        相关研究成果于2020年由多伦多大学Chandra Veer Singh课题组，发表在Carbon（doi.org/10.1016/j.carbon.2020.02.001）上。原文：Dramatic improvement in the performance of graphene as Li/Na battery anodes with suitable electrolytic solvents。

转自《石墨烯杂志》公众号