单原子催化剂（SACs）作为一种杰出的催化剂已经引起了广泛的关注，构成了一系列吸引人的催化反应性能。本文中，开发了一种简单而巧妙的策略，用于在氧化石墨烯膜（GOMs）的辅助下，在固体扩散过程中通过原子过滤来制造SACs。首先，在热处理的驱动下，Fe物种（原子、团簇或颗粒）通过GOM扩散的Fe泡沫中散发出来。通过精心调制GOM的层数及其层间间距，GOM可以排除Fe物种的簇和颗粒。因此，可渗透的单个Fe原子被有缺陷的富N位点捕获，从而生成了孤立的Fe位点催化剂（Fe SAs/N-C）。制备的SACs对氧还原反应（ORR）表现出优异的催化性能。此外，可以轻松扩展此策略以准备其他SACs，例如Co SAs/N-C和Ni SAs/N-C。
 

Figure 1. 合成SACs的示意图
 
  
Figure 2. （a）Fe SAs/N-C的制造装置图。（b）GOM横截面的SEM和独立GOM的照片（插图）。（c）从150到1000°C热解的GOM的XRD光谱。（d）热处理后GOM的层间距变化示意图。（e）Fe SAs/N-C的TEM图像。没有GOM，热解的ZIF-8的（f）TEM图像和（g）XRD图谱。
 
  
Figure 3. （a）HAADF-STEM图像。（b）相应的SAED。（c）C、N和Fe的EDS映射。（d）相对于a部分Fe SAs的相应表面轮廓和距离轮廓。（e,f）在各种条件下SACs的铁含量（e，合成具有不同厚度的GOM以制备SACs；f，合成厚度为2μm的GOM以制备在不同扩散时间的SACs）
 
 
Figure 4. 样品的ORR活性。（a）样品在氧饱和KOH（0.1 M）中的RRDE极化曲线。（b）RRDE极化曲线。（c）从b部分获得的Koutecky-Levich图。（d）塔菲尔图。（e）电子转移数和H₂O₂产率与电势的关系。（f）Fe SAs/N-C在5000次循环之前和之后的RDE极化曲线（0.6至1.0 V（vs RHE））。
 
        相关研究成果于2020年由南京理工大学Wei Liu和中国科学技术大学Yuen Wu课题组，发表在ACS Catalysis（https://dx.doi.org/10.1021/acscatal.0c02203）上。原文：Atomic Filtration by Graphene Oxide Membranes to Access Atomically Dispersed Single Atom Catalysts。

转自《石墨烯杂志》公众号