铂基电催化剂的催化活性和稳定性不高、成本高是其广泛应用的主要障碍。本文通过叔丁醇辅助的结构重构策略，开发了一种具有优异性能的多级多孔PtNi纳米框架/ N-掺杂石墨烯气凝胶(PtNiNF-NGA)电催化剂，用于酸性电解质中甲醇氧化反应(MOR)。高合金化度调制的电子结构和相应的最佳MOR反应途径，层次孔隙、薄边、富Pt角和NGA的锚定作用的结构优势，使PtNiNF-NGA具有显著的电催化活性和稳定性。PtNiNF-NGA的质量活性和比活性高达1647 mA/mg_Pt，3.8 mA/cm²，分别是商用Pt/C的5.8和7.8倍。经过2200圈循环伏安测试和5小时连续的计时安培测试后仍表现出非凡的稳定性。本工作对设计高活性、高稳定性的Pt基电催化剂具有重要的启发意义。
 
 
Figure 1 (a,b)不同倍率下PtNiNF-NGA的SEM图像; (c) PtNiNF-NGA的HAADF-STEM显微照片；(d) NGA上单个PtNiNF的HAADF-STEM图像和相应的元素图；单个PtNiNF的(e) TEM显微照片；(f)和(g) HRTEM图像。
 
 
Scheme 1. PtNiNF-NGA制备过程的示意图。
 
  
Figure 2 (a) 氮掺杂石墨烯气凝胶（NGA），PtNi纳米晶/氮掺杂石墨烯气凝胶（PtNiNC-NGA）和PtNi纳米框架/氮掺杂石墨烯气凝胶（PtNiNF-NGA）的孔径尺寸分布；(b) PtNiNC-NGA和PtNiNF-NGA的XRD图谱；(c) 商用Pt/C、PtNiNC-NGA和PtNiNF-NGA的Pt 4f XPS图谱；(d) Ni 2p的XPS图谱。
 
 
Figure 3 PtNiNC-NGA和PtNiNF-NGA的X射线在边缘结构附近的吸收(XANES）χ(E)
光谱。
 
 
Figure 4 (a) 商用Pt/C、PtNiNC-NGA和PtNiNF-NGA在0.1 M HClO₄和1 M甲醇混合溶液中的循环伏安图；(b) 商用Pt/C、PtNiNC-NGA和PtNiNF-NGA电催化甲醇氧化的质量活性和比活性；(c) 商用Pt/C、PtNiNC-NGA和PtNiNF-NGA 在0.56 V恒电位下的计时安培曲线；(d) PtNiNF-NGA 在0.56 V恒电位下连续工作5小时的计时安培曲线。
 
 
Figure 5在Pt (111) 表面发生甲醇氧化的自由能图。
 
        相关研究成果于2021年由中山大学刘卫教授团队，发表在Angew.Chem. Int. Ed. (DOI: 10.1002/anie.202015679) 上。原文：Robust PtNi Nanoframe/N-doped Graphene Aerogel Electrocatalyst with Both High Activity and Stability。

转自《石墨烯杂志》公众号