探索具有最佳电子结构的电催化剂，并了解其电子结构和活性之间的关系，对于设计先进的OER催化剂至关重要。最近，将纳米碳材料引入LDHs已经被证明是提高OER活性的一种有效方法，但是，深入了解电子结构调节活性的相关机制仍然是一个巨大的挑战。这里，通过吸附石墨烯量子点（GQDs），调节了镍基层状双氢氧化物（NiM-LDHs（M = Fe，Co，Mn））的表面电子结构。镍基LDH/GQD显示出增强的OER活性，尤其是NiFe LDH/GQD在10 mA cm-2电流密度时，仅需要189 mV的过电势，此外在可充电锌空气电池测试中也显示出优异的性质。结合理论计算和X射线光电子能谱，将如此好的OER活性归因于NiFe LDH和GQD之间的强相互作用，这会改变金属离子周围的电荷分布并触发镍活性物种的电荷累积。
 
  
Figure 1.（a-b）镍基LDH/GQDs纳米片阵列合成步骤及原理示意图。（c-e）不同样品的SEM图像（插图是对应的放大图）。（f-h）EDS映射图像。（i-l）不同样品的TEM和HRTEM图像。
 
  
Figure 2. XPS数据分析。镍基LDH/GQD电催化剂的XPS光谱：（a）NiFe LDH和NiFe LDH@GQD的Ni 2p和（d）Fe 2p XPS光谱；（b）NiCo LDH和NiCo LDH@GQD 的Ni 2p和（e）Co 2p XPS光谱；（c）NiMn LDH和NiMn LDH@GQD NiMn的Ni 2p和（f）Mn 2p XPS光谱。

   
Figure 3. 不同催化剂的电化学性质表征。包括循环伏安曲线，极化曲线，Tafel斜率，长期的稳定性测试等。
 
  
Figure 4. 锌空气充电电池的电化学性能：（a）锌空气电池的示意图；（b）NiFe LDH/GQD 锌-空气电池的极化曲线和功率密度曲线， （c）在10 mA cm-2下获得恒电流充放电循环测试；（d）放大的循环图像（第60周期至第70周期）。
  
       该研究工作由重庆大学Chaohe Xu课题组于2021年发表在Nano Energy期刊上。原文：Electrostatic adsorbing graphene quantum dot into nickel–based layered double hydroxides: electron absorption/donor effects enhanced oxygen electrocatalytic activity。

转自《石墨烯杂志》公众号