负载型金属催化剂广泛用于非均相催化过程（例如Fenton样反应），但其界面过程的机制仍不明确。在这里，通过煅烧钴基金属-有机骨架（MOF）制备了独特的纳米碳催化剂，即掺氮石墨烯包覆的钴纳米颗粒（Co@NG），该催化剂对PMS活化显示出优异的催化性能。一系列表征表明，由于石墨氮的存在，Co和NG层之间存在很强的界面相互作用。密度泛函理论计算表明，如此强烈的界面相互作用提供了最佳的活性位点，具有较低的吸附能（1.99 eV），可以生成高氧化态的NG–PMS *中间体，这一结论通过原位拉曼光谱证实。电化学分析表明，界面相互作用促进了原子界面键（N–Co）之间的电子传输。
 
 
Figure 1. N掺杂石墨烯封装钴纳米颗粒（Co@NG）的制备路线和模型，具有可控的微观形貌，以及在Co@NG催化剂上发生的类Fenton反应机理。
 
 
Figure 2. （a）Co@NG-700，（b）Co@NG-800，（c）Co@NG-900，（d）Co@NG-1000和（e）Co@NG-1100的HR-TEM图像；（f）Co纳米颗粒封装在石墨烯层中的HR-TEM图像。
 
 
Figure 3. （a）NG-900和多个Co@NG材料的XRD图；（b）多个Co@NG材料的N2吸附和解吸等温线。
 
 
Figure 4.（a）Co@NG-900和Co NP的奈奎斯特图；（b）局部和全部原位拉曼光谱；（c）Co@NG-900电极的LSV和Tafel斜率；（d）NG-PMS在Co@NG-900和NG-900电极上的开路电势曲线的变化，和（e）在不同比例时的情况；（f）加入PMS和苯酚后安培i-t曲线测量。
  
       该研究工作由南开大学Lingyan Zhu课题组于2021年发表在Journal of Materials Chemistry A期刊上。原文：Enhanced nonradical catalytic oxidation by encapsulating cobalt into nitrogen doped graphene: highlight on interfacial interactions。

转自《石墨烯杂志》公众号