探索具有最佳电子结构的电催化剂，了解电子结构与活性之间的关系是设计先进OER催化剂的重要要求。最近，已证明将纳米碳材料引入LDHs是提高OER活性的有效方法。然而，深入了解纳米碳对LDHs电子结构的调控作用仍然是一个重要的挑战。本文报道了吸附石墨烯量子点(GQDs)调控镍基层状双氢氧化物(NiM-LDHs (M=Fe, Co, Mn))的表面电子结构的研究。镍基LDH/GQDs具有增强的OER活性，尤其是NiFe LDH/GQDs具有189 mV（10 mA cm^-2）的超低过电势，并且在可充电锌空气电池测试中具有出色的性能。结合理论计算和X射线光电子能谱，我们将镍基LDH/GQDs的出色的OER活性，归因于NiFe LDH和GQDs之间的强相互作用，从而改变了金属离子周围的电荷分布，并触发了活性Ni物质的电荷积累。上述结果表明，控制表面电子结构对于设计先进的三维金属电催化剂具有重要意义。
 
  
Figure 1. (a) NiFe LDH和 (b) NiFe LDH/GQDs的计算模拟。(c) NiFe LDH/GQDs催化路径。(d-f)计算得到不同电位下Ni基LDH@GQDs和Ni基LDH模型在Ni金属位点上的OER自由能图。
 
 
Figure 2. Ni基LDH/GQDs纳米片阵列的(a)制备和(b)合成原理示意图。 (c) NiFe LDH@GQD， (d) NiCo LDH@GQD和(e) NiMn LDH@GQD纳米阵列的片状SEM图。(f) NiFe LDH@GQD， (g) NiCo LDH@GQD和(h) NiMn LDH@GQD的EDS映射图。(i, j) NiFe LDH@GQD 的TEM图和HRTEM图。(k, l) NiMn LDH@GQD和NiCo LDH@GQD的HRTEM图。
 
  
Figure 3. 镍基LDH/GQD电催化剂的XPS光谱。
 
  
Figure 4． 不同催化剂的电化学性能。
 
  
Figure 5. 锌空气电池的电化学性能。
 
        相关研究成果于2021年由重庆大学徐朝和课题组，发表在Nano Energy (https://doi.org/10.1016/j.nanoen.2021.105932)上。原文：Electrostatic adsorbing graphene quantum dot into nickel–based layered double hydroxides: electron absorption/donor effects enhanced oxygen electrocatalytic activity。
 
转自《石墨烯杂志》公众号