杂原子掺杂到金属氧化物中可以有利地调节光电性能，并在有效光能转换领域中具有广阔的前景。在此，制备了氮掺二氧化铈（N-CeO2）纳米颗粒，然后将其与氮掺杂石墨烯（N-Gr）偶联以产生有活性、稳定的N-CeO2/N-Gr杂化催化剂。光电特性在可见光区域得到了显著改善，尤其是3.9％N-CeO2/N-Gr 纳米复合材料。3.9％N-CeO2具有许多催化活性缺陷，导致带隙能变窄，提高了二氧化铈主体的等离子体性能，而N-Gr优选作为电子清除剂，从3.9％N-CeO2中收集等离子体激元产生的热电子，以驱动光催化反应。因此，3.9％N-CeO2/N-Gr光催化剂实现了优越的析氢产率，该性能分别是3.9％N-CeO2和CeO2的2倍和8.2倍。如此的N掺杂石墨烯支撑的无金属等离子N掺杂氧化物为产氢燃料开辟了一条有前途的路径。
 
 
Figure 1. 3.9％N-CeO2/N-Gr杂化催化剂的合成过程，插图为可能的模型结构。
 

Figure 2.（a）经热解的3.9％N-CeO2/N-Gr纳米复合材料的TEM图，和（b）高分辨率TEM分析。（c）FESEM图像，（d）对应的EDS元素映射，（e）纳米复合材料的氮吸附/解吸等温线。
 

Figure 3（a）模拟CeO2（111），3.9％N-CeO2（111）和3.9％N-CeO2（111/N-Gr的俯视图。（b）预测状态密度（PDOS）。（c）3.9％N-CeO2/N-Gr结构的三维电荷密度差。
 

Figure 4通过FESEM对3.9％N-CeO2/N-Gr电极的显微组织观察：（a）横截面图和（b–f）C（红色），Ce（粉红色），O（绿色），N（黄色）的EDS元素映射。纯CeO2/C，3.9％N-CeO2/C和3.9％N-CeO2的，室温光电催化特性：（g）在0.2 V偏置电压下的瞬态光电流响应，（h）在50 mV s-1扫描速率下进行EIS测量。（i）在N2饱和的0.1 M H2SO4 + 0.5 M CH3OH溶液中的MOR评价，（j）塔菲尔斜率。
 
       该研究工作由韩国大学In-Hwan Lee课题组于2021年发表在Journal of Materials Chemistry A期刊上。原文：Defect-rich N-doped CeO2 supported by N-doped graphene as a metal-free plasmonic hydrogen evolution photocatalyst。

转自《石墨烯杂志》公众号