锂（Li）离子电池在低温条件下的能量和功率性能会显著降低，这主要是由于锂离子在石墨负极中的缓慢扩散所致。在此证明，通过从层状石墨过渡到3D皱纹石墨烯（CG）来有效利用表面控制的电荷存储机制，可以显著改善低温条件下的锂离子电荷存储动力学和结构稳定性。通过一步气雾干燥工艺，制备的结构受控的CG负极通过在室温下以10 A g^–1的高电流密度提供≈206mAh g^–1时，显示出显著的倍率能力。在−40°C的极低温度下，CG负极在0.01 A g^–1时仍表现出≈154 mAh g^–1的高容量、具有出色的倍率性能和循环稳定性。电化学研究与密度泛函理论（DFT）的结合，表明CG负极的卓越性能源于在各种缺陷部位的表面控制电荷存储机制。这项研究建立了通过结构控制的石墨烯有效利用表面控制的电荷存储机制，作为提高低温条件下电荷存储动力学和稳定性的一种有前途的策略。
 
 
Figure 1. a）CG-1000在低倍率下的扫描电子显微镜（SEM）图像（插图：高倍率）。b）CG-1000的透射电子显微镜（TEM）图像。c）石墨烯片重新堆叠的CG-1000脊的HRTEM图像。d）CG-1000的TEM图像，带有相应的选定区域电子衍射（SAED）图案。
 
 
Figure 2. a）CG-250和CG-1000的初始恒电流充放电（GCD）曲线。电流密度为b）0.1 A g^-1和c）0.5 A g^-1时CG-250、CG-500、CG-800和CG-1000的GCD曲线。d）CG-250、CG-500、CG-800和CG-1000的速率相关容量。e）相对于没有电位保持的Li/Li⁺，CG-1000在0.1 A g^-1下的循环稳定性。f）CG-1000的相应GCD图。
 
 
Figure 3. a）在0.01 A g^-1下，CG-1000的温度依赖性GCD曲线。b）CG-1000对应于温度的可逆容量。c）比较在0.01 A g^–1下石墨和CG-1000负极的温度相关容量。d）CG-1000在−40°C时的倍率性能。e）CG-1000在−40°C下的循环稳定性。f）CG-1000的相应GCD曲线。
 
  
Figure 4. a）CG-1000在20°C下的循环伏安（CV）扫描。b）在20°C下，CG-1000在不同电势下的对数电流与对数扫描速率。在c）0.2 mV s^-1和d）1 mV s^-1的情况下，对CG-1000进行CV扫描。阴影区域表示表面电容贡献。e）CG-1000不同温度线下的CV扫描。f）在0.2 V下，在不同温度下，CG-1000的对数电流与对数扫描速率的比较
 
        相关研究成果于2021年由佐治亚理工学院Seung Woo Lee课题组，发表在Adv. Funct. Mater.（DOI: 10.1002/adfm.202009397）上。原文：Outstanding Low-Temperature Performance of StructureControlled Graphene Anode Based on Surface-Controlled Charge Storage Mechanism。

转自《石墨烯杂志》公众号