通过水分解的放氢反应(HER)对于产生大量的氢气作为下一代燃料做出了重大贡献。因此,开发高效、经济上可行且电化学上稳定的HER电催化剂已成为大规模实施水电解的先决条件。基于单层/很少层的过渡金属双硫分子配合物(TMD)的HER电催化剂最近因其可变的可调电化学性能而引起了人们的极大兴趣。但是,它们仍然面临固有的局限性,例如自聚集、稀有的活性位点、高电阻和长期的电化学不稳定性。为了解决这些挑战,我们设计并合成了一种新型的电催化剂,该电催化剂包含一个富集活性位点的二硒化铼((ReSe
2)纳米薄片,该纳米薄片通过一种简便的一步水热合成方法垂直固定在还原氧化石墨烯(rGO)纳米片载体上。rGO支撑物为多层ReSe
2纳米薄片提供了一个不断生长的平台,同时促进了ReSe
2边缘/角位的大量暴露,这对于最大化ReSe
2@rGO的催化活性是非常理想的。合成的ReSe
2@rGO在10 mA·cm
-2的电流密度下表现出145.3 mV的低过电势,对于HER过程,Tafel斜率为40.7 mV·dec
-1,这是由于不饱和配位位点的高表面密度的协同作用所致,显著加速的电子转移,并增强了电化学稳定性。该结果表明使用结构调控的TMD和石墨烯杂交作为开发高性能HER催化剂的平台工具包。
Figure 1. ReSe
2@rGO的水热合成过程示意图。
Figure 2. ReSe
2的模拟结构:通过a)C–O–Re、b)C–Re、c)C–O–Se和d)C–Se的可能键合锚固在rGO表面上。
Figure 3. (a)ReSe
2@rGO的HR-TEM图像;(b)ReSe
2@rGO的Re、Se和C的STEM图像和相应的EDS元素映射;(c)和(d)不同放大倍数的ReSe
2@rGO的SEM图像。
Figure 4. (a)在0.5 M H
2SO
4中,各种催化剂的HER极化曲线。(b)10 mA·cm
-2处的过电势图。(c)Tafel图。(d)奈奎斯特图。(e)用于确定各种催化剂ECSA的双层电容测量值。(f)在10 mA·cm
-2下的计时电流法稳定性测试。
相关研究成果于2021年由成均馆大学Hoojeong Lee和Pil J. Yoo课题组,发表在Chemical Engineering Journal(https://doi.org/10.1016/j.cej.2020.126728)上。原文:Perpendicularly anchored ReSe
2 nanoflakes on reduced graphene oxide support for highly efficient hydrogen evolution reactions。
转自《石墨烯杂志》公众号