通过堆叠的石墨烯纳米片,复杂电解质的扩散限制了它们的电化学性能。作为一种潜在的解决方案,本研究探索了氮掺杂石墨烯量子点 (NGQDs) 在诱导多孔氧化石墨烯 (hGO) 纳米片上3D多孔取向方面的潜力。用于相分离辅助组装的NGQDs和反溶剂的尺寸经过优化,以实现3D纳米多孔网络。该纳米网络作为hGO多孔取向的软模板,形成3D分层多孔碳结构。受益于3D框架的孔隙率,从根本上避免了π-π重堆叠,提供了高电解质传输速率。此外,NGQDs的掺杂氮和J型聚集有效地调整了能带结构,以实现低过电位下的电荷转移。复合结构增强的电催化活性和极低的电荷转移电阻归因于增强的电极/电解质界面和多维电荷和电解质传输。基于多孔复合结构的对电极在染料敏化太阳能电池中显示出 78% 的光伏性能增强(与未改性的石墨烯相比),这与Pt电极的性能相当。所提出的 3D 多孔取向可用于新兴的电催化应用,例如超级电容器、水分解和电池电极。
Figure 1. 实验设计示意图。
Figure 2. 由 (a) GD-1、(b) GD-10、(c) GD-50 和 (d) NGQDs(混合物)形成的抗溶剂辅助组件的 SEM 显微照片。
Figure 3. 通过 GD-1 的相分离,形成hGO的高度多孔组装:(a)低分辨率图像显示微孔网络(插图比例尺 1 mm)和(b,c)GD-1和hGO的高分辨率形态(插图的比例尺 100 nm)。(d)复合材料的分层多孔组装显示微孔和介孔结构。
Figure 4. 使用循环伏安图评估电催化活性:(a)rGO、hGO和NGQDs@hGO的比较,(b)不同尺寸NGQDs的比较,以及(c)取向的影响。定向GD-1@hGO(d)在不同扫描速率和(e)50个循环下的循环伏安图。(f)GD-1@hGO与Pt涂覆FTO玻璃电极的电催化活性比较。
Figure 5. (a) rGO、hGO、NGQDs@hGO和Pt电极的奈奎斯特图(插图:RCT的变化)。(b) NGQDs@hGO的奈奎斯特图。(c) 碳电极的J-V曲线,以及 (d) 优化样品与Pt电极的比较。
Figure 6. (a) NGQDs中的相分离机制和相关多孔取向的示意图。(b,c,d) GD-1、GD10和GD-50中形成的聚集体的TEM分析;插图显示了NGQD组装机制的示意图。(e) 不同尺寸NGQDs中聚集动力学的近似值,以及干燥后组装的差异。
相关研究成果于2021年由汉阳大学Sung Hoon Jeong课题组,发表在Carbon(https://doi.org/10.1016/j.carbon.2020.09.031)上。原文:Graphene quantum dots induced porous orientation of holey graphene nanosheets for improved electrocatalytic activity。
转自《石墨烯杂志》公众号